纳米Ni-Fe双金属对三氯乙烯的催化脱氯研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 12次 | 上传用户:sheryme
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纳米铁处理地下水中的氯代烃是一项环境修复新技术。在纳米铁中掺杂或负载具有催化加氢性能的金属可以形成双金属,从而利用纳米铁被水腐蚀产生的氢气对氯代烃进行催化加氢脱氯,提高纳米铁的利用率并加快反应速率,最终缩短污染点修复时间。本论文以液相还原法制备了纳米Ni-Fe双金属,采用所制备的纳米Ni-Fe双金属对三氯乙烯(TCE)进行了催化脱氯研究,获得了反应温度、pH值、共存地下水离子等条件对三氯乙烯去除率和乙烷产率的影响。以GC/MS(气相色谱/质谱联用)结合气相色谱保留时间定性确定了反应产物。并通过扫描电镜-能量色散光谱和透射电镜测定了反应过程中纳米Ni-Fe双金属的元素组成及形态变化。结果表明:1.在CTCE=23.8mg/L, CNi-Fe=3.22g/L, pH=8.5以及反应瓶中气液比为29:21的条件下,纳米铁作用下反应6小时后三氯乙烯去除率为9.9%,且仅在反应2小时后出现了峰面积为140(微伏·分钟)的乙烷;而在纳米Ni-Fe作用下,反应8小时后三氯乙烯去除率为93.9%,乙烷产率为58.7mol%。2.在温度为10-25℃范围内,温度较高有利于三氯乙烯的催化脱氯;在pH值为6.5-7.5范围内,pH值较低有利于三氯乙烯的催化脱氯。地下水常见离子的存在对三氯乙烯脱氯有抑制作用。在纳米Ni-Fe双金属投加量为22.5g/L条件下,近饱和浓度(1100mg/L)三氯乙烯的去除率在6小时后为97.2%,而反应8小时后乙烷产率仅为13.4mol%。3.三氯乙烯催化脱氯的主要产物为乙烷,此外,还出现了乙烯、甲烷、正丁烯、正丁烷和顺-2丁烯等。3.未反应的纳米Ni-Fe双金属中镍含量为20.4wt%,由于铁被消耗,反应8小时和24小时后镍含量分别增加为26.4wt%和29.9wt%。纳米Ni-Fe双金属为无定形结构,粒径约为10-20nm;反应后出现了少量空心颗粒。
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