负载型钌催化剂对VOCs的催化氧化研究

来源 :中国科学院研究生院(过程工程研究所) | 被引量 : 13次 | 上传用户:ShakeBabyYTT
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目前,大气污染是我国最为突出的环境问题之一,其中挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是大气污染物的重要来源。通过催化氧化过程将VOCs分解为C02和H20等小分子物质可以彻底消除其污染,是控制VOCs排放的重要技术手段。然而,如果废气中存在较多氯代VOCs (chlorinated VOCs, Cl-VOCs),目前的催化体系通常表现出较差的催化效果,并且容易发生永久失活。因此,开发能够有效降解Cl-VOCs的催化剂体系是十分重要的研究方向。本文采用价格远低于Pt、Pd等常见贵金属的Ru作为活性组分,详细研究了Ru催化剂对苯、氯苯和三氯乙烯的催化氧化反应特征,揭示了Ru物种与不同模型VOCs污染物作用时的活性结构,并考察了不同活性结构的稳定性。最后,鉴于Ru催化剂在氯苯的催化氧化过程中出现了多氯代苯副产物,详细研究了不存在此问题的V2O6/P25-TiO2催化剂对多种氯代苯的催化氧化过程,通过对比两种催化体系得到的结果提出了多氯代苯的生成机理。论文取得的主要成果如下:1)研究了Ru催化剂在苯的催化氧化过程中活性物种构成以及活性位点和反应物(苯和O2)的作用机制,分析了RuO2的颗粒尺寸效应产生的原因,以及催化剂表面的惰性RuO2结构对催化剂的影响;2)通过Ru催化剂对氯苯和三氯乙烯的催化氧化研究,发现RuOxClY结构能够在含有外加H2O的VOCs催化氧化条件下保持稳定,并且Ru催化剂对氯苯和三氯乙烯的催化氧化活性远高于目前报道的其它催化剂体系;3)对比了RuO2在多种不同载体上的热稳定性,发现RuO2/rutile-TiO2结构的热稳定性最高,这种特点使得P25-TiO2或rutile-TiO2更适合作为用于VOCs催化氧化的Ru催化剂载体;4)氯苯在V2O5/P25-TiO2催化剂上的催化氧化过程中不会形成多氯代副产物,这主要归因于氯苯与V=O位点作用形成的表面酚盐物种不会脱附。
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