【摘 要】
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随着人口激增,能源匮乏以及传统能源使用带来的环境污染,人类的地球家园已不堪重负,因此,无论从能源还是环境的角度,新能源的开发都刻不容缓。其中太阳能因其能量巨大,清洁易得等优点被科研人员选中成为研究热点,但其不易收集储存且分布较散,科学家们研究发现,将太阳能转化为化学能是现阶段最有效的收集储存方法,通过光电化学（PEC）分解水将其转化为氢能就是本课题的研究方向。氢能被认为是最清洁的能源之一,其燃烧产
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随着人口激增,能源匮乏以及传统能源使用带来的环境污染,人类的地球家园已不堪重负,因此,无论从能源还是环境的角度,新能源的开发都刻不容缓。其中太阳能因其能量巨大,清洁易得等优点被科研人员选中成为研究热点,但其不易收集储存且分布较散,科学家们研究发现,将太阳能转化为化学能是现阶段最有效的收集储存方法,通过光电化学（PEC）分解水将其转化为氢能就是本课题的研究方向。氢能被认为是最清洁的能源之一,其燃烧产物仅有水,同时PEC分解水制氢这一方法也结合了光催化的可持续发展性和电催化的过程可控性,不失研究价值。要想得到一个较高的转化效率,则必须挑选到合适的半导体参与光能-化学能这一能量转化,钒酸铋（BiVO4）这一半导体材料具有价格低廉,可见光响应,带隙宽度（～2.4 e V）适宜等优点,被科研人员广泛研究与应用。但是其水氧化动力学缓慢和空穴电子对易复合等问题羁绊了它的应用与发展,因此人们在不断的探索中提出了构建异质结、元素掺杂、引入助催化剂等方式来提升它的性能。本课题在前人工作的基础上,对BiVO4进行了三种方式的优化,并对其进行形貌及性能的测试和分析。具体研究内容如下:（1）WO3/BiVO4异质结构建及其光电化学性能的研究。本章探索了以与BiVO4价带匹配的纳米结构WO3为骨架,优化构建的WO3/BiVO4异质结光电极,并研究了其光电催化性能。利用简单的水热法,调节各种反应条件参数合成WO3基底,而后调整BiVO4电沉积时间以制备最优性能的WO3/BiVO4异质结光电极。构筑异质结可以一定程度上缓解BiVO4自身光生电子对易复合的问题,同时高比表面积的WO3基底可以增大单位面积上BiVO4的生长量。实验制得的最优样品在100 m W cm-2氙灯光源照射,1.23 V vs.RHE外加偏压下,光电流密度可达到1.09 m A·cm-2,是裸BiVO4(0.55 m A·cm-2)光电流密度的2倍,该工作为构筑WO3/BiVO4异质结提供了一种可行的方法。（2）BiVO4/FeNiMOCs的制备及其光电化学性能的研究。本章构建了析氧助催化剂铁镍金属有机配合物（MOC）负载BiVO4构成的BiVO4/FeNiMOCs光电极,并研究了含不同官能团个数的有机配体生成的FeNiMOCs间性能差异。在前驱液中加入不同官能团个数的有机配体,然后在电沉积合成的BiVO4上水热合成FeNiMOCs。MOCs的负载可以很大程度上提升光生电子对的反应速率,含不同官能团个数的有机配体形成的金属有机配合物之间也存在着性能差异,其中加入单官能团配体合成的BiVO4/FeNiMOC具有最佳性能。最优样品在100 m W cm-2氙灯光源照射,1.23 V vs.RHE外加偏压下,光电流密度可达到3.35 m A·cm-2,比裸BiVO4(0.60 m A·cm-2)的光电流密度提升了4倍多,该工作为改善BiVO4的PEC性能提供了一条十分可行的方案。（3）BiVO4/FeNiOOH的制备及其光电化学性能的研究。本章结合作为析氧助催化剂的金属羟基氧化物与BiVO4以构筑高催化活性的光电极,研究了不同方法制备的BiVO4/FeOOH性能差异,并进一步探究了BiVO4/FeOOH和BiVO4/FexNi（1-x）OOH的光电流密度差异性。首先选择三种常见的制备方法在BiVO4基底上合成FeOOH,之后利用性能最佳的制备方法调整Fe、Ni元素比例进行FexNi1-xOOH的合成来修饰BiVO4。FexNi1-xOOH的负载,加速了光生载流子的反应,提升了材料的界面反应动力学,同时,优化的BiVO4/FexNi1-xOOH的性能也更优于BiVO4/FeOOH或BiVO4/Ni OOH。最优的复合电极在100 m W cm-2氙灯光源照射,1.23 V vs.RHE外加偏压下,电流密度可达到4.73 m A·cm-2,比裸BiVO4(0.60 m A·cm-2)提升了近7倍,该体系为提升BiVO4性能提供了一个新思路。
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