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在过去几十年中,能源需求的增加导致化石燃料的消耗增加,引起了人们对环境的关注,从而大大地促进了可再生能源的研究和开发。太阳能光催化水分解制氢是一种很有前途的绿色可再生能源生产工艺,目前大量研究致力于开发高效、可靠、廉价、可持续和环境友好的催化体系。以太阳能为驱动力的半导体光催化技术具有清洁、可再生、安全等优点,成为解决环境和能源问题的有效途径。为了有效地将太阳能转化为化学能,光催化剂是必不可少的。在过去,TiO2作为主要的光催化剂已被广泛研究并成功实现商业应用,然而,只有波长小于约388 nm的紫外光(仅为太阳光谱的一小部分(3-5%))才能激发钛的价带中的电子。因此,开发具有可见光驱动光催化活性的新型光催化剂成为光催化领域的一个研究热点。作为一种引人注目的分解水制氢的光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)的应用已扩展到传感器、人工光合成、CO2减排等多个领域。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种优异的的n型半导体,具有2.7 eV的带隙,对可见光响应良好,具有无毒、热稳定性和化学稳定性好等优点,适用于包括光催化在内的许多领域。虽然g-C3N4具有合适的带隙位置,但光诱导的电子-空穴对快速复合会导致光催化性能的降低。本论文通过选择合适的半导体,与g-C3N4耦合形成半导体-半导体异质结,提高其光催化水分解性能。(1)采用湿化学和热缩合相结合的方法,合理地设计和制备了一种新型的非贵金属P掺杂g-C3N4(PCN)/聚苯胺(PANI)/BaTiO3(BTO)(PPB)中空结构的三元光催化剂,该催化剂对可见光的吸收、光生载流子的分离效率和电荷注入效率均有显著提高,增强了可见光催化制氢的活性。PPB的光催化水分解析氢速率为602 μμmol h-g-1,是g-C3N4的21倍,表观量子效率为4.16%(420 nm)。当Pt的负载量为3 wt%时,PPB的光催化析氢速率为3055 μmolh-1 g-1,表观量子效率为16.61%(420 nm)。由于PCN/PANI之间形成Z型异质结以及铁电体BTO的极化,使PCN、PANI和BTO的复合物具有优异的光催化活性。光激发的电子集中在中间的p型PANI上,而空穴留在n型PCN上,使得PCN/PANI保留高的氧化还原电位。通过构建Z型异质结和表面极化来增强光催化活性的方法为合理设计和合成新型光催化剂开辟了新的途径。(2)通过溶剂热的方法在g-C3N4表面包覆一层α-Fe2O3纳米晶,进一步在复合物的表面光电沉积Co-Pi,合成一种新型的g-C3N4/α-Fe2O3/Co-Pi(CFP)三元中空结构的光催化剂。合成的CFP复合光催化剂的光催化水分解析氢速率为450μmol h-1 g-1,是g-C3N4的15.7倍,表观量子效率为3.11%。作为一种光敏剂,α-Fe2O3可以有效提高g-C3N4对可见光的吸收能力。g-C3N4与α-Fe2O3之间形成Z型异质结,光生电子集中在g-C3N4的导带,空穴留在α-Fe203的价带,保留了 g-C3N4/α-Fe2O3复合材料的高氧化还原电位。作为一种空穴储存剂,光电沉积在g-C3N4/α-Fe2O3表面的Co-Pi可以有效提高g-C3N4/α-Fe2O3/Co-Pi复合光催化剂的电子-空穴对的分离,从而提高了其光催化水分解的性能。