发光功能化导电聚合物/碳纳米复合材料的合成及分析应用研究

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基于导电聚合物/碳纳米复合材料优异的电化学性能、生物相容性、稳定性和高导电性等优点,导电聚合物/碳复合材料在光催化、超级电容器和生物传感器等领域得到了广泛的应用。本论文采用化学氧化法成功合成了三种具有优异电化学发光(ECL)性能的发光功能化poly(anline-luminol)/GO,poly(pyrrole-luminol)/MWCNTs,poly(anline-luminol)/Au NPs/GO纳米复合材料,并以poly(anline-luminol)/GO,poly(pyrrole-luminol)/MWCNTs纳米复合材料为纳米界面,分别构建了两种用于检测甲胎蛋白(alpha-fetoprotein,AFP)和癌胚抗原(carcinoembryonic antigen,CEA)ECL免疫传感器,同时实现了人血清样品中AFP和CEA的快速检测。主要的研究内容如下:(1)采用快速简单的化学氧化法制备了poly(anline-luminol)/GO纳米复合材料,并对合成材料进行表征,结果证明成功合成了poly(anline-luminol)/GO纳米复合材料。基于该纳米复合材料含有丰富的氨基,以及其良好的成膜性和优异的ECL性能,利用戊二醛交联法将anti-AFP固定于poly(anline-luminol)/GO修饰电极表面,并基于anti-AFP/poly(anline-luminol)/GO成功构建了一种新型的用于检测AFP的ECL免疫传感器并应用于人血清样品中AFP的定量检测。该ECL免疫传感器检测AFP的线性范围为1.7×10-12-1.7×10-8mg/m L,检出限为5×10-13mg/m L,证明该ECL免疫传感器灵敏度高,线性范围宽。(2)制备了poly(pyrrole-luminol)/MWCNTs纳米复合材料,并以此材料为纳米界面建立了一种新型的用于检测CEA的ECL免疫传感器。首先,利用化学氧化法制备了poly(pyrrole-luminol)/MWCNTs纳米复合材料,并对合成材料进行表征,结果证明吡咯和luminol成功地负载于MWCNTs表面。将合成的材料固载于电极表面,以1-乙基-(3-二甲基氨基丙基)碳二亚胺盐酸盐(EDC)/N-羟基琥珀酰亚胺(NHS)为交联剂将anti-CEA固定于电极表面,得到的传感平台具有强而稳定的ECL信号。当CEA被其抗体anti-CEA通过两者之间的免疫反应捕获时,ECL强度降低,由此可实现对CEA的检测。该ECL免疫传感器检测CEA的线性范围为1.0×10-13-1.0×10-8mg/m L,最低检出限为1.0×10-14mg/m L,同时该免疫传感器已成功应用于人血清样品中CEA的定量检测。(3)利用化学氧化法以及苯胺、鲁米诺、Au NPs和GO之间的非共价键作用成功制备了poly(anline-luminol)/Au NPs/GO纳米复合材料。在Au NPs和GO的催化作用下,该纳米复合材料具有良好的电化学,化学发光和ECL性能。同时,poly(anline-luminol)/Au NPs/GO纳米复合材料含有丰富的氨基,材料中的Au NPs也能够与多种生物大分子结合,为传感器的构建提供良好的平台。因此,poly(anline-luminol)/Au NPs/GO纳米复合材料作为纳米界面,可开发多种用于检测DNA、酶以及蛋白质等生物大分子的ECL生物传感器。
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