基于碳点、卟啉光敏剂的制备及其在光催化中的应用

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:fancyyeast1
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
太阳能作为清洁可再生能源,在光催化领域具有广阔的应用前景。在光催化体系中,光敏剂的高效可控构建可调控光催化反应中电子传输和能量传递的效率,已经成为备受瞩目的研究热点之一。但是,多数光敏剂电子传输能力和能量传递效率较低,限制光催化反应效率。因此,本论文分别通过掺杂或共聚合等方式构建基于碳点(CDs)和卟啉的新型光敏剂,并将其应用于光催化氧化和析氢反应中。CDs具有宽光谱吸收能力,在光催化领域具有很好的应用前景。但CDs自身较弱的电子传输能力阻碍其在光催化过程中的电子转移效率。本论文首次以具有平面结构的二价铜络合物(Cu[2Na(EDTA)])为前驱体,通过一步热聚法制备具有石墨烯结构的Cu?N络合物掺杂的CDs(Cu-CDs)。借助Cu-CDs内Cu?N高效电子传输通道,显著提升其电子传输能力。与无掺杂CDs相比,Cu-CDs的电子接收能力和电子给出能力分别提升2.5倍和1.5倍,电导率由104.4μs/cm增加至171.8μs/cm。基于以上优异的电子传输性能,Cu-CDs在1,4-二氢吡啶的光催化氧化中显示出高效的催化性能,产物收率提升3.5倍。CDs表面含有丰富的羧基官能团,有利于析氢反应中捕获Pt盐(K2PtCl4和K2PtCl6)。结合CDs的电子传输性能,提供NADH(还原辅酶,电子质子源)→QuPh+?NA(喹啉鎓,有机光敏剂)→CDs→Pt→H2的电子传输路径,实现原位析氢催化剂的制备。通过紫外吸收动力学、XPS和HRTEM等研究,证明此电子传输路径的正确性。在该体系中,析氢量可与先前报道的纯Pt纳米粒子相媲美,而Pt用量仅为文献报道中Pt纳米粒子的1/200,大幅度降低贵金属Pt的使用量。光敏剂的回收再利用是实现催化剂高效利用和降低生产成本的有效途径。以4-氰基苯基卟啉(TPP-4CN)作为功能单元,在三氟甲基磺酸的催化作用下实现氰基聚合,制备难溶于各种溶剂的新型卟啉膜聚合物(TPP-M),通过简单分离即可实现光敏剂的回收利用。所设计的三嗪环结构有效遏制π-共轭体系的延伸,保持卟啉单体的强可见光吸收能力和高单线态氧量子产率,DFT/TDDFT理论计算进一步证明了此结果。在非均相体系下,利用TPP-M光催化氧化1,5-二羟基萘(DHN),胡桃醌的产率高达62.8%。同时,本论文深入研究金属离子对TPP-4CN光催化性能的影响,研究表明锌离子的引入有效增强单体的系间窜越能力,提高了光催化转化率。
其他文献
结合我国实际国情,笔者分析了当前我国中小企业内部会计控制存在的一些问题,同时提出了完善中小企业内部会计控制有效措施。
货币资金是单位流动性最强、控制风险最高的资产,是单位生存与发展的基础。完善货币资金内部控制有利于公司的发展,对加强单位经营管理、保护单位财产安全、保证单位会计信息
本文从资源勘探资金的含义、特征入手,从资源勘探资金风险控制目标、原则、风险分析及评价、控制策略等方面进行探析,对资源勘察企业的资金风险管理有所鉴镜。
近几年来,随着科技的发展和网络的快速普及应用,我们俨然已经进入了大数据时代,互联网的发展给我们带来了很大的便利,如今我们生活的方方面面都和互联网有着千丝万缕的联系,
市场经济发展速度不断加快,我国的人均收入水平也随之增长,在这种情况下,个人所得税收缴规模快速增长,而偷税逃税问题也出现了正比例增长的情况。如何在保证满足国家税收法律
<正>《前赤壁赋》一文,人物乐而悲,悲而乐。这悲,固然与苏轼本人的遭际有关,这悲后之乐,也自然与他豁达的胸怀有关。不过,如果我们从苏轼之外再去寻找原因,就会发现,这悲悲喜
<正> GYQ-560型液压动力钳是由大港油田采油工艺研究所在测绘美国HK-500型钳子的基础上,结合我国具体情况进行修改设计,由吉林省通化市机床大修厂试制的。GYQ-560型钳子是一
语法歧义的类型及歧义的排除河北青县师范学校杨世铁语法歧义现象,大致可以分为以下三种类型。一、语法结构的层次不同而造成歧义。同一语法结构,如果存在两种层次划分方法,往往
以气血阴阳俱虚为病因病机,以温肾健脾、养心益肺、补气生血、滋阴回阳为治法而自拟的升压颗粒治疗原发性低血压病120例,并设对照组40例。结果治疗组治愈91例、显效15例、有效1
作者认为,在连接中国云南与东南亚、南亚的三条国际大通道中,西线(陆路由昆明至瑞丽入缅甸,经伊洛瓦底江直达印度洋的中缅陆水联运大通道以及拟议中的泛亚铁路西段线)与东线