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1,2,4-三唑类化合物的五元杂环结构具有很高的能量,是一类重要的高能量密度材料,因此开展对1,2,4-三唑类化合物的研究具有十分重要的意义。本文合成了7种1,2,4-三唑类化合物的含能离子化合物和2种金属配合物,并通过元素分析、红外光谱等方法对其结构进行表征。采用溶剂缓慢挥发法在室温下培养出4-氨基-1,2,4-三唑的苦味酸盐(4ATz·PA)、3-氨基-1,2,4-三唑的3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮盐(3ATz·NTO)、3,5-二氨基-1,2,4-三唑的苦味酸盐(DAT·PA)、3-硝基-1,2,4-三唑的乙二胺盐[3NTa·(CH2)2(NH2)2H2O]、咪唑的苦味酸盐(MZ·PA)、3,5-二硝基苯甲酸的二甲胺盐[DNBA-CH2(NH2)2]、4-氨基-1,2,4-三唑的乙酸锌配合物[Zn(4ATz)2(CH3COO)2]的单晶,并用X-射线衍射仪测定了单晶的结构,得到了结构数据。运用Gaussian 03程序对4ATz·PA、3ATz·NTO、DAT-PA、MZ·PA和DNBA·CH2(NH2)2进行几何优化和频率计算,且提供前线轨道能量和自然原子电荷。比较键长、键角的实验值和计算值,两者吻合较好。在非等温条件下,运用DSC-TG/DTG方法研究了这9种含能化合物的热行为。用Kissinger法、Ozawa法、一般积分法和微分法确定了Cu(4ATz)2Cl2H2O热分解过程的非等温反应动力学参数和热分解反应动力学机理函数,并得到了该化合物在峰温处的热分解反应活化焓(△H≠)、活化熵(△S≠)、活化自由能(△G≠)及临界热爆炸温度(Tb),对这些化合物的热稳定性进行分析比较。利用Micro-DSCⅢ微热量仪测定了这7种化合物的的连续比热容,并计算了各化合物以298.15 K为基准,283～353 K温区的热力学函数值(△H、△S和△G)。并运用Gaussian 03程序的优化结果对3ATz·NTO、DAT·PA、MZ·PA和DNBA·CH2(NH2)2在283～353 K的温度范围内进行比热容理论计算。