Ni基氧化物催化分解N2O的研究

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催化分解是消除温室气体N20的一种有效手段,本论文从NiO催化剂出发,采用不同制备方法制备出了5种不同形貌的NiO催化剂(空心球状、纳米片状、花状微球状、立方体状、纳米棒状),并进一步研究了不同形貌的NiO催化剂对催化分解N20活性的影响。研究发现NiO空心球催化剂具有最好的催化N20分解的活性,在氧气存在和没有氧气的条件下转化率均可在350℃达100%。活性顺序依次为:空心球状>纳米片状>花状微球状>立方体状>纳米棒状。通过表观活化能的计算以及BET、XRD、 SEM、TEM、HRTEM、H2-TPR、XPS等表征手段进行分析,发现活化能越低,催化分解N20的反应速率越快,NiO空心球催化剂具有最低的表观活化能。NiO粒子催化剂的不同形貌导致不同的晶面暴露,影响Ni2+还原为Ni0的能力,进而导致了其催化分解N20活性的不同。在NiO催化剂研究的基础上,进一步用水热法制备了一系列的Ni-M(M=Ce、Mg、Co)复合氧化物催化剂,结果发现Ni:Ce=8:1时的Ni-Ce复合氧化物催化剂、Ni:Mg=5:1时的Ni-Mg复合氧化物催化剂和Ni:Co= 1:1时的Ni-Co复合氧化物催化剂分别具有最佳的N20分解活性。通过BET、SEM、XRD、H2-TPR、XPS等表征手段对催化剂的晶体结构进行了分析,发现NiO在Ni-M复合氧化物催化剂中是以无定形的形态存在的,这说明NiO在Ni-M复合氧化物催化剂表面具有很好的分散性。M的添加促进了Ni和M之间的相互作用,改变了Ni-M复合氧化物催化剂的结构,使得复合氧化物催化剂中Ni2+的含量增加,表面吸附氧的含量减少,进而提高了催化剂的氧化还原性能,促进了催化剂在含氧条件下催化分解N20活性的提高。
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