高熵金属氧化物催化剂的制备及其催化氧化丙烷的性能研究

来源 :西安理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:rayjoyjoyray
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds:VOCs)是一种大气污染物,不仅对环境造成恶劣影响,而且对人体健康也有着极大的危害,现阶段降解VOCs存在催化反应温度高、VOCs催化转化率低,催化剂高温稳定性差和制备成本高等缺点,对此设计高效的催化材料是降解VOCs的关键手段之一。高熵金属氧化物在抗水性、稳定性、活性相利用效率及污染物传质速率等方面的卓越潜力,本文以VOCs中的丙烷为降解对象,制备新型高熵金属氧化物,分析高熵金属氧化物与低元数金属氧化物对丙烷催化氧化性能方面的差异,探究主元金属和制备方法对高熵金属氧化物对丙烷催化氧化性能的影响与机理,研究取得主要结论如下:(1)采用溶液燃烧法制备Mn3O4、(MnFe)2O4、(MnFeNi)3O4、(MnFeNiCr)3O4、(MnFeNiCrCo)3O4五种多元催化剂,采用VOCs反应装置及气相色谱装置评价其循环稳定性,耐高温稳定性、抗水性等性质,通过BET、XRD、SEM、N2化学吸附表征,研究金属元素数量对丙烷催化氧化性能的影响,通过红外光谱进一步分析其反应机理。研究结果表明,(MnFeNiCrCo)3O4催化剂具有优异的催化活性和循环稳定性,在297℃下实现90%的丙烷降解效率,900℃处理后具有耐高温稳定性,并且催化丙烷性能都维持20 h不变,这些性质有助于催化剂在实际的工业生产中,能够在高温下稳定运行,不会失活,不影响对丙烷气体的催化活性。(2)采用溶液燃烧法制备高熵金属氧化物(MnFeCoNiM)3O4(M=Al、Zn、Mg、Cu)四种催化剂,探究不同主元的高熵金属氧化物催化剂对丙烷催化性能的影响。所选取的主元金属均为尖晶石型、金属元素离子半径大小相近及稳定性相似的金属,其中(MnFeCoNiAl)3O4催化剂具有较强的丙烷氧化性能,在280℃下实现90%的丙烷降解效率。而(MnFeCoNiCu)3O4的丙烷催化活性差,分析表面ESOs中CuO6八面体内的Cu2+中心发生了JT畸变,Cu2+中心的长构型与其他阳离子的规则八面体结构之间的竞争,对其他离子施加压缩所导致。(3)采用水热法,球磨法分别制备高熵金属氧化物(MnFeCoNiAl)304催化剂,分析不同制备方法制备出的催化剂对丙烷催化氧化性能的影响。研究发现水热法较溶液燃烧法和球磨法制备的催化剂具有更优的丙烷氧化性能,在230℃下实现90%的丙烷降解效率。其中模板剂CTAB的引入,加强五元金属离子的配位性,尿素作为沉淀剂的加入能够促进金属氧化物更快的形成四面体立方结构。综上所述本研究通过溶液燃烧法制备了高熵金属氧化物,优化了制备方法及催化剂金属元素组合,为高效催化氧化丙烷性能提供了思路。
其他文献
基于网络药理学和分子对接技术探究党参治疗胃溃疡(gastric ulcer)的作用机制.利用TCMSP数据库,筛选党参治疗胃溃疡的活性成分和潜在靶点;结合Genecards数据库挖掘治疗胃溃疡的相关靶点,对党参与治疗胃溃疡的靶点进行PPI网络构建,交互处理得到党参治疗胃溃疡的关键靶点,并进行GO分析和KEGG通路富集分析;并采用分子对接技术将主要活性成分与EGFR、ESR1、CCND1、MDM2和
期刊
碘代X射线造影剂(Iodinated X-ray constrast media,ICM)属于药品和个人护理产品(PPCPs),主要用于医学诊断中的软组织(血管或器官)可视化,由于其高稳定性和水溶性,传统的污水处理厂很难去除,水环境中的残留浓度最高可达μg·L-1。本文选择两种典型ICM--泛影酸钠(Diatrizoate,DTZ)和碘帕醇(Iopamidol,IPM)为研究对象,研究铁改性荞麦皮
学位
近些年给水厂副产物铝污泥产量日益增加,导致污泥大量堆积的现象也日益严重。众所周知,铝污泥中大量的氧化铝可与污水中的磷发生反应,达到去磷效果,所以本研究小组秉着“以废治废”的理念,将铝污泥与聚氨酯在催化剂的作用下合成一种新型轻质填料。首先根据铝污泥与聚醚多元醇、异氰酸酯、二氯甲烷、三乙烯二胺、辛酸亚锡的最佳混合比例制作新型轻质填料,接下来对新型轻质填料的化学基团、比表面积等理化性质以及该新型轻质填料
学位
雨水花园是海绵城市绿色基础设施之一,在削减雨水径流峰值、去除径流污染物和补给地下水方面起着至关重要的作用。但集中入渗的水量负荷与污染负荷强度大,增大了对土壤与地下水的污染风险。因此,有必要开展雨水径流集中入渗对雨水花园土壤与地下水的影响研究,其对于海绵城市设施的运行和维护具有重要意义。本文通过现场监测2019~2021年不同地表措施(雨水花园、普通降雨入渗、草地)处地下水埋深和地下水中氮磷浓度,以
学位
采用水库水温数值模拟是开展水库水温分布和下泄水温预测的主要手段,受限于验证水库实测水温资料的缺乏会影响到预测结果的可靠性和合理性,结合同流域积累大量的水库水温观测数据,探索适用性强的水库水温预测模型可为准确评估水库水温影响提供重要技术支持。本文在分析黄河上游大型水库水温观测资料的基础上,应用统计模型、数值模拟和神经网络等相结合的技术方法,构建了基于神经网络的垂向水温分布预测模型,开展了模型验证、训
学位
随着国家经济和城市化建设的快速发展,污水处理过程中产生的市政污泥处理处置问题日渐严峻。同时,我国作物秸秆年产量高达6亿吨左右,其中约有30%未被有效利用。将玉米秸秆作为调理剂与市政污泥混合,进行厌氧堆肥处理并土地利用是污泥无害化处理处置的重要途径。本研究以玉米秸秆作为调理剂与污泥按干质量比混合厌氧堆肥后与土壤复配进行黑麦草盆栽试验,探讨不同混合比的秸秆与污泥在厌氧堆肥过程中理化性质的变化规律;评估
学位
汾河下游受人为因素的干扰强烈,面临农业面源污染、局部水域水质下降等生态环境问题,下游水质常年为劣V类,具有典型的区域特性。河岸带是阻挡氮素进入水体的重要屏障,土壤反硝化作用是河岸带去除氮的主要途径,土壤条件、植被和反硝化微生物的功能基因丰度对反硝化速率有显著影响。研究汾河河岸带反硝化微生物和土壤理化性质,可为探明土壤氮循环规律提供研究基础,为类似生境下的河岸带管理提供理论依据。本研究针对汾河下游河
学位
痕量金属在环境中具有毒性、持久性、非生物降解性和生物累积性等特点,对水生生态系统存在着严重威胁。本文以黄河干流为研究区域,分别在2019年春秋两季(4~5月和9~10月)对黄河干流进行详细地调查,对黄河干流水体、悬浮物和沉积物样品进行野外采集监测和室内实验,系统地研究了水体和沉积物的理化指标的特征,并结合水质质量标准、土壤背景值和参考值分析水体、悬浮物和不同粒径沉积物痕量金属元素的分布特征和污染状
学位
随着矿业、制造业、冶炼等行业的快速发展,重金属铅污染问题时有发生。因此,加强铅污染土壤修复技术的研究,对土地资源安全利用具有重要意义。论文基于阴沟肠杆菌(Enterobacter cloacae)和蜂房哈夫尼亚菌(Hafnia alvei)两种微生物的耐铅特性构建复合菌剂,采用复合菌剂联合黑麦草修复铅污染土壤,研究微生物-植物法对铅污染土壤的修复效果,分析土壤铅形态、pH、Eh,酶活性及黑麦草生理
学位
近些年来由于气候变化和人类活动的加剧,渭河流域的水文和水生态环境发生了重大变化。浮游动物作为食物链中重要的初级消费者,其群落结构对水环境因子变化响应敏感,因此对水生态系统健康具有重要的指示作用。本研究于2017年10-11月和2018年4-5月对渭河干流及秦岭北麓五条典型支流开展了系统的水环境及浮游动物群落调查,明晰了研究区域水环境特征,阐述了研究区域浮游动物群落结构以及造成其差异性的环境驱动因子
学位