【摘 要】
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挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds:VOCs)是一种大气污染物,不仅对环境造成恶劣影响,而且对人体健康也有着极大的危害,现阶段降解VOCs存在催化反应温度高、VOCs催化转化率低,催化剂高温稳定性差和制备成本高等缺点,对此设计高效的催化材料是降解VOCs的关键手段之一。高熵金属氧化物在抗水性、稳定性、活性相利用效率及污染物传质速率等方面的卓越潜力,本文以VOCs
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挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds:VOCs)是一种大气污染物,不仅对环境造成恶劣影响,而且对人体健康也有着极大的危害,现阶段降解VOCs存在催化反应温度高、VOCs催化转化率低,催化剂高温稳定性差和制备成本高等缺点,对此设计高效的催化材料是降解VOCs的关键手段之一。高熵金属氧化物在抗水性、稳定性、活性相利用效率及污染物传质速率等方面的卓越潜力,本文以VOCs中的丙烷为降解对象,制备新型高熵金属氧化物,分析高熵金属氧化物与低元数金属氧化物对丙烷催化氧化性能方面的差异,探究主元金属和制备方法对高熵金属氧化物对丙烷催化氧化性能的影响与机理,研究取得主要结论如下:(1)采用溶液燃烧法制备Mn3O4、(MnFe)2O4、(MnFeNi)3O4、(MnFeNiCr)3O4、(MnFeNiCrCo)3O4五种多元催化剂,采用VOCs反应装置及气相色谱装置评价其循环稳定性,耐高温稳定性、抗水性等性质,通过BET、XRD、SEM、N2化学吸附表征,研究金属元素数量对丙烷催化氧化性能的影响,通过红外光谱进一步分析其反应机理。研究结果表明,(MnFeNiCrCo)3O4催化剂具有优异的催化活性和循环稳定性,在297℃下实现90%的丙烷降解效率,900℃处理后具有耐高温稳定性,并且催化丙烷性能都维持20 h不变,这些性质有助于催化剂在实际的工业生产中,能够在高温下稳定运行,不会失活,不影响对丙烷气体的催化活性。(2)采用溶液燃烧法制备高熵金属氧化物(MnFeCoNiM)3O4(M=Al、Zn、Mg、Cu)四种催化剂,探究不同主元的高熵金属氧化物催化剂对丙烷催化性能的影响。所选取的主元金属均为尖晶石型、金属元素离子半径大小相近及稳定性相似的金属,其中(MnFeCoNiAl)3O4催化剂具有较强的丙烷氧化性能,在280℃下实现90%的丙烷降解效率。而(MnFeCoNiCu)3O4的丙烷催化活性差,分析表面ESOs中CuO6八面体内的Cu2+中心发生了JT畸变,Cu2+中心的长构型与其他阳离子的规则八面体结构之间的竞争,对其他离子施加压缩所导致。(3)采用水热法,球磨法分别制备高熵金属氧化物(MnFeCoNiAl)304催化剂,分析不同制备方法制备出的催化剂对丙烷催化氧化性能的影响。研究发现水热法较溶液燃烧法和球磨法制备的催化剂具有更优的丙烷氧化性能,在230℃下实现90%的丙烷降解效率。其中模板剂CTAB的引入,加强五元金属离子的配位性,尿素作为沉淀剂的加入能够促进金属氧化物更快的形成四面体立方结构。综上所述本研究通过溶液燃烧法制备了高熵金属氧化物,优化了制备方法及催化剂金属元素组合,为高效催化氧化丙烷性能提供了思路。
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