石墨烯，是具有单原子厚度的二维碳原子晶体，具有优异的物理和化学性质，在高新技术领域，特别是能源、环境、催化等领域展现出巨大的应用前景。本论文立足于石墨烯材料化学，对氧化石墨烯的还原功能化和宏观材料构筑及应用的一些关键问题展开研究，具体内容和主要结果如下：利用辐照还原方法，成功地在无氧条件下，乙二胺/水体系中将氧化石墨烯辐射还原功能化得到高分散性的氨基功能化还原氧化石墨烯。并通过紫外-可见光吸收光谱，光电子能谱，红外光谱，X-射线衍射和热重分析等分析方法研究了还原前后的化学结构。元素分析表明，该方法制备的还原氧化石墨烯的还原程度高（C/O可达7.21）。红外光谱，光电子能谱以及元素分析显示，辐照后的还原氧化石墨烯有一定的氨基引入，所得到的还原氧化石墨烯可稳定分散于水中。利用化学还原组装方法，成功地在乙二胺/水体系将氧化石墨烯还原，并组装成稳定的纳米级层状石墨烯片，通过UV-vis光谱，XPS，FT-IR，XRD和TGA等分析方法证明了其还原组装的化学结构。元素分析表明，该方法制备的还原氧化石墨烯的还原程度高（C/O可达11.8）。透射电子显微镜和原子力显微镜观察到，所得样品具有多片层结构，且较为稳定。导电性测试表明，该层状石墨烯片呈半导体电学性能，面电阻较初始氧化石墨烯降低了5个数量级。同时我们将其组装成锂离子电池负极材料进行循环充放电测试，显示了该方法所得层状石墨烯片具有良好的电化学稳定性和锂离子充放电性能。利用化学还原自组装方法，成功地在乙二胺/水体系中将氧化石墨烯还原组装成三维石墨烯气凝胶材料，并通过光电子能谱，红外光谱，X-射线衍射和热重分析等分析方法证明了氧化石墨烯被还原的化学结构。扫描电子显微镜证实所制备的石墨烯气凝胶结构具有光滑的表面和粗糙多孔的内部结构，孔壁为一定量的石墨烯片层搭积，孔径约为50-100微米。所得石墨烯气凝胶密度非常低（约为4.4-7.9mg/cm3），属于超低密度材料范围。具有良好的可压缩性、疏水性（表面水接触角100°，断面水接触角155°）、耐燃烧性和超高的吸附有机溶剂的能力（吸附容量根据有机溶剂密度不同达100-250g/g）。鉴于石墨烯气凝胶的疏水性，成功将其用于快速油水分离，吸油速率可达27g/g·s。鉴于石墨烯气凝胶的耐燃烧性能和热稳定性，将其用于燃烧循环吸脱附和蒸馏循环吸脱附有机溶剂。鉴于石墨烯气凝胶具有一定的有机溶胶的性质，将其用于挤压循环吸脱附有机溶剂。以上结果显示通过利用乙二胺这种弱还原剂化学还原自组装氧化石墨烯所得到的三维多孔石墨烯气凝胶材料具有优异的性能。利用维生素C这种绿色还原剂，通过快速还原自组装并借助自然晾干收缩技术实现了宏观石墨烯纤维的制备。并通过X光电子能谱，红外光谱，X-射线衍射等分析方法证明了其化学结构。通过扫描电子显微镜对所得石墨烯纤维进行了形貌表征，发现通过冷冻干燥和普通晾干法得到的宏观结构大不相同。所得石墨烯纤维具有较高的力学强度达150MPa，并发现石墨烯纤维具有较大拉伸形变（20%断裂伸长率）的主要原因是石墨烯片层褶皱的轴向拉伸。通过电导实验，耐弯曲性能测试，快速耐洗涤50次测试对所得石墨烯纤维进行了性能表征，发现所得石墨烯纤维具有良好的电导性（~8S/cm）,优异的耐弯曲性，可编制性以及耐洗涤性。