传统的新材料研发过程,大都以“炒菜式”的方式进行,即在实验室规模上进行大量的制备尝试,从中“偶尔”发现一些新材料及相应的制备方法。近二十年来,人们在纳米材料(即至少一个维度的尺度小于100nm的凝聚态材料)的研发过程中大都采用了类似的研究方式。虽然,由于计算机技术的发展,基于现代物理的理论计算已能广泛的根据化学组分预测纳米材料的原子、分子构型以及相应的物理化学特性,对“炒菜式”实验有一定指导意义,但是已有理论方法尚不能有效的解答如下问题：1.制备(合成)具有期望原子分子构型(具有特定物理、化学性质)的纳米材料的最佳条件是什么?2.特定结构的纳米材料的常温寿命如何?3.由多原子组成的纳米粒子,其最稳定结构如何,该结构通常是否以最大几率在生长过程中形成?显然,如果能够从理论上有效的回答这些问题,将极大的改变传统的研发方式,使人们能够按照预期的“样式”和特性“订做”纳米材料。考虑到碳元素具有丰富的成键类型,是自然界形成材料种类最丰富的一种元素,本文以碳纳米材料的设计为例,围绕上述纳米材料设计的基本物理问题,开展了以下工作：提出了利用小碳团簇制备均一尺度大团簇的实验方案,并通过分子动力学模拟发现可通过简单的控制温度的方法,获得不同结构的均一尺度碳团簇,丰富了现有团簇的种类；提出了拉伸石墨烯制备一维单原子碳链、掺杂碳链以及利用碳链连接表面纳米结构的实验方案,并通过三种水平的分子动力学计算(经典、半经典和第一性原理)证明了这些实验方案的可行性,为实验制备长程自由单原子碳链提供了一个新途径。发展了一套用于团簇结构全局优化的时间倒流准动力学方法。我们使用该方法优化了38个原子在Lennard-Jones势作用下组成的团簇及C60团簇,迅速得到了两种团簇的最低势能构型,其优化效率明显优于常用退火方法；关于小碳团簇结构优化的结果也优于遗传算法优化的结果[Chem. Phys. Lett.364 213,2002]。该方法还可以用于寻找团簇较低势能的异构体,这些异构体在动力学生长过程中以可观几率形成。基于玻尔兹曼分布,建立了研究不同温度下团簇异构体间相互转化所需时间及一维单原子链断裂时间的统计力学模型。利用该模型预测了室温下团簇异构体间的演化时间,由此可以推断高温甲衡态下形成的异构体几率分布在低温状态下变化不大；预测了单原子碳链在室温下的断裂时间,表明室温下两端固定的自由单原子碳链是十分稳定的。