基于量子点和石墨烯的化学生物传感新方法及环境应用研究

被引量 : 5次 | 上传用户:lpf811
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
实现水体中污染物的实时、快速、高灵敏和特异性检测,对于监控水污染控制措施的实施、保障水安全等具有重要意义。传统的分析检测技术,如仪器分析等,大多存在仪器昂贵、耗时、操作复杂、专业性较强等问题,已经难以满足实际需求。纳米材料与技术独特的优势和性能为实现水中污染物的检测提供了新的契机,其中量子点材料和石墨烯材料由于具有优异的光学、电学和结构性质,已经被广泛用于构建各种功能性纳米传感器件,但是受传感机制自身缺陷的影响,这些传感检测方法仍然存在灵敏度低、选择性差等问题。本论文针对上述问题,探索了纳米传感检测新方法和新原理,设计了几种基于量子点和石墨烯的新型化学与生物传感器,用于快速、实时、高灵敏和高选择性检测环境中的重金属离子、有毒化合物及重要生物分子等,主要开展了以下几方面的研究:(1)采用光辐射法直接制备了高量子产率(60%)的水溶性CdTe量子点,在此基础上,发展了一种新型的层层自组装工艺实现了CdTe量子点在导电玻璃基底的有效固定。固定后的量子点对重金属铜离子表现出较好的选择性和灵敏性,对于低浓度范围的铜离子(0.02-1.0μM),该自组装体系具有较好的可重复使用性能,使用四次后,其荧光强度仍可以恢复到95%以上,在很大程度上克服了传统溶液相量子点在离子检测过程中存在的无法回收利用等缺点;将离子交换反应引入传感设计,构建了基于无机发光材料—dTe纳米棒和有机荧光染料—钙黄绿素蓝的超灵敏荧光比色探针,对铜离子的检出限达到0.13nM,灵敏度是传统量子点荧光探针的60倍,该方法也为构建其它超灵敏荧光比色探针提供了新的思路。(2)利用石墨烯材料独特的二维结构和优异的荧光猝灭能力,’发展了基于石墨烯/CdTe量子点的新型荧光免疫传感器用于甲胎蛋白的高灵敏检测,检测限可以达到0.15ng/mL,远低于其它量子点荧光免疫传感器;发展了一种基于胶体石墨烯的新型均相荧光免疫传感器用于水体中MC-LR的快速和高灵敏检测,检测时间小于35min,检出限可以达到0.14μg/L;发展了一种基于滚环扩增(RCA)机理和石墨烯基分子信标的适配子荧光传感器用于环境样品中土霉素的高灵敏和高选择性检测,检出限可以达到0.87nM。此外,石墨烯的引入将传统的基于能量共振转移机理构建的荧光免疫传感系统中供体-受体的有效作用距离从100A提高到223A,为其它高效荧光免疫传感器的构建奠定了基础。(3)利用石墨烯对单链DNA和双链DNA不同的结合力,设计了基于石墨烯/T4DNA连接酶的荧光探针,用于快速和高灵敏检测单核苷酸多态性,该探针可以在40分钟内有效检出2.6%的突变DNA,与传统方法相比,具有灵敏度高、响应快等优点,该设计也为实现DNA甲基化,DNA损伤和酶活的检测开辟了新途径。(4)通过控制活性氧自由基引发的DNA断裂反应,有效调节石墨烯和DNA之间作用力大小,为构建新型的石墨烯/DNA传感器提供了新的思路。在此基础上,构建了基于石墨烯和脱氧核酶的荧光传感器,用于高灵敏和高选择性检测铜离子,检测限可以达到0.365nM,远低于传统的基于脱氧核酶构建的铜离子荧光传感器;结合核酸结合染料GelRed的发光性质,发展了一种基于石墨烯和脱氧核酶的完全无标记的铜离子荧光传感器,有效避免了传统方法中存在的操作复杂、酶的识别和催化能力低等问题。(5)通过控制胶体石墨烯所处环境盐度(NaC、MgCl2)大小,有效调节胶体石墨烯表面电荷分布,从而诱导胶体石墨烯自组装形成“堆叠态”的石墨烯,表现为胶体石墨烯的平均粒径随着体系中盐浓度的增大而增加。而且该构型的石墨烯与传统的胶体石墨烯相比,可以进一步与多种DNA结构自组装形成石墨烯/DNA复合物,在此基础上,构建了基于该石墨烯/DNA复合物的新型荧光传感器,在体外实现了对有毒物质,如铜离子和黄酮类有机物的快速和实时筛选,避免了传统电化学传感器中存在的操作复杂、离线检测等问题,大大拓展了石墨烯在环境检测领域中的应用。(6)利用石墨烯材料独特的电子性质以及贵金属材料的催化性能,构建了基于石墨烯材料和贵金属金纳米颗粒的高效类过氧化氢酶,其对过氧化氢酶底物TMB的最大催化氧化速率是商品化的辣根过氧化氢酶的1.3倍。在此基础上,构建了基于纳米人工模拟酶和核酸适配子的新型比色传感器,用于快速和高灵敏检测DNA分子、丙肝病毒、胰岛素分子和酶活等,该方法也为其它无标记适配了比色传感器的设计提供了新的思路。综上所述,本论文针对我国水质监测的需求和发展趋势,利用量子点材料和石墨烯材料独特的性质以及分子生物学,生物化学、免疫学等领域相关技术,建立了几种针对水体中典型性污染物的新型化学与生物传感器,实现了纳米传感器的性能调控,揭示了纳米传感检测机理,并阐明了功能化纳米材料的界面反应过程与传感机制之间的内在关系,有利于推动功能性纳米材料在环境监测领域的应用。
其他文献
肺部真菌感染是血液病/恶性肿瘤患者最常见的真菌感染部位,病情进展快,如得不到合适的治疗,预后很差,甚至危及生命。通过病例报告,介绍侵袭性肺部曲霉菌感染的临床诊断和治疗过程。
随着社会生产力的不断提高,人类对于海洋环境与资源的开发和利用较之以往任何时期都要频繁,随之而来的,海洋环境污染的日益严重、海洋生态资源的不断受损都成为制约当前社会
笔者用竹罐法治疗肩周炎85例,疗效显著,现报道如下。 1 临床资料 治疗组85例,其中男34例,女51例;左肩32例,右肩50例,双肩3例;年龄31~70岁,平均50.32岁;病程1个月~12年。对照组78例
目的:研究在退变椎间盘中不同时间点核转录因子-KappaB与金属蛋白酶-9的表达及关系,探讨其在椎间盘退变中的相互作用和意义。方法:采用右侧经腹膜后入路穿刺椎间盘纤维环,建立
目的:通过观察选择性痔上黏膜及痔核顶端切除吻合术与传统外切内扎术治疗脱垂性痔病的治愈率,术中情况,术后并发症以及肛门功能等,客观的评价两种手术方式的优缺点,评估选择性
通过对1985—1998年中国专利申请量的统计分析,总结出中国专利申请情况,并对目前其中存在的问题提出自己的看法。
如果只用一个词来代表科技进步的方向,这个词应该是“智能”。近年来,浙江大地上智能制造产业风生水起,已经成为浙江经济转型升级、提质增效的重要平台。特别是《中国制造202
目的评价酒石酸布托啡诺鼻喷剂用于腹腔镜下胆囊切除术术后镇痛的有效性、安全性和经济性。方法将120例患者随机分为布托啡诺鼻喷组和三个PCIA对照组,分别是布托啡诺(NB)、曲
本文以生活化教学的概念为切入点,首先论述了初中科学教学中开展生活化教学的意义,然后进一步探讨了初中科学教学中开展生活化教学的方法与途径,指出教师应在课堂教学中创设
建议采纳是行为决策领域中的热点问题,而且它在组织和日常生活中均发挥着重要的作用。语境交流导向是跨文化研究中的变量,在交流和谈判中有着广泛关注。本研究将探讨特质和状