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La-Mg-Ni三元系中存在多种类型的储氢合金。然而，这些储氢合金却有着动力学性能差，或储氢量小等缺点。研究者们进行了大量研究以期开发出综合性能良好的储氢合金，但大多数的实验研究由于缺乏理论指导收获甚微。基于此，本论文从热力学相平衡的基础理论研究入手，首先建立了La-Mg-Ni-H四元体系热力学数据库，在此基础上建立并验证了PCT统计热力学模型和吸放氢反应动力学模型，以期为材料设计提供指导。论文主要研究内容包含三个部分：（1）利用Rietveld精修的方法确认了La5Ni19的存在，并在考虑了La5Ni19、（La,Mg）5Ni19、Mg2NiH4同型转变和LaNi5-H垂直截面相关系的基础上，建立了La-Mg-Ni-H体系相平衡热力学，并采用ICP、HR XRD、HP DSC、BSE/EDS等方法验证了从热力学相平衡计算得到的La-Ni、La-Mg-Ni、Mg-Ni-H和La-Ni-H体系的相平衡关系，实验研究的结果表明：在623K检测到了La5Ni19相，并在1276K发生包晶反应L+LaNi5La5Ni19。LaNi5、MgNi2和LaMg2Ni9在非平衡状态下可共存，在均匀化处理中，MgNi2逐渐消失，最终平衡态的相组成为LaNi5和LaMg2Ni9。LaNi5H7在1和3MPa恒压下的分解温度分别为343和379K。（2）分三段推导了PCT统计热力学模型。根据金属吸氢形成的α、α+β和β三个相区，将PCT曲线分为三段。考虑了每个相区中H原子的个数、单胞作用能、吸氢能和H-H相互作用能。依据统计热力学原理和真实气体的化学势与H在金属中的化学势相等建立了PCT统计热力学模型。将此模型应用于La-Mg-Ni系储氢合金中，计算结果与实验结果有很好的一致性。（3）在Chou模型的基础上，考虑了吸放氢后颗粒尺寸变化(RPB)，推导了扩散控速动力学模型。讨论了温度和压力对吸放氢动力学的影响，曲线末端形状以及吸氢量与RPB的关系。本模型可以较为准确地描述La-Mg-Ni系合金的吸氢反应动力学过程。