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厌氧环境中Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)循环是土壤中物质与能量转化的重要驱动力,土壤中非生物Fe(Ⅱ)或是微生物异化铁还原产生的Fe(Ⅱ)吸附于土壤界面上,具有更低的氧化还原电位,和更高的化学还原能力,能够使环境中的大多数有机污染物或重金属污染物发生还原转化并最终降解、矿化与固定,降低环境污染风险。本论文采用厌氧培养批处理,研究外源Fe(Ⅱ)、异化铁还原产生的Fe(Ⅱ)对2-硝基苯酚(2-NP)的还原转化和对重金属的老化固定作用,同时,也探讨了在Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)循环过程中,Fe(Ⅱ)对水铁矿晶相转化的催化作用机制。为深入揭示自然环境中污染物还原转化过程提供理论依据,为土壤污染治理技术的开发提供依据。主要结果包括: (1)DOM介导下的吸附态Fe(Ⅱ)还原转化2-NP机制研究。该部分研究了在TiO2界面2-NP还原转化过程中Fe(Ⅱ)与DOM相互作用机制。结果表明,吸附态Fe(Ⅱ)是2-NP转化的关键物种,DOM通过影响吸附态Fe(Ⅱ)的量和活性Fe(Ⅱ)的氧化还原能力而影响2-NP还原转化;DOM的电子转移能力(ETC)能够加快电子从Fe(Ⅱ)转移至2-NP,从而促进2-NP的还原转化。 (2)DOM促进SP200与活性Fe(Ⅱ)协同还原转化2-NP机制的研究。该部分主要研究了不同分子量组分DOM对S.putrefaciens200(SP200)还原赤铁矿(α-Fe2O3)过程中对2-NP还原转化过程的影响。动力学结果表明2-NP还原转化速率受不同组分DOM条件下活性Fe(Ⅱ)物种氧化还原电位的影响。而DOM作为电子穿梭体,加快电子从SP200传递到Fe(Ⅲ)和2-NP,以及从异化铁生成的Fe(Ⅱ)到2-NP,从而加快2-NP还原转化。 (3)异化铁还原条件下Cu的老化机制研究。该部分实验,选择针铁矿(α-FeOOH)和异化铁还原菌(HS01)模拟铁还原环境,研究异化铁还原条件下Cu的老化机制。结果表明,溶液中的Cu(Ⅱ)能快速吸附于针铁矿表面,形成交换态(MgCl2 Ex-Cu)和吸附态(HCl Ex-Cu) Cu,并最终转化为残渣态Cu;HS01参与条件下,加快铜的老化。铜的价态分析表明,在HS01参与下,在异化铁还原过程中,铜的价态从高价向低价态发生转化,随时间低价铜的量逐渐增加。这表明,异化铁还原过程中,异化铁还原产生的Fe(Ⅱ)与Cu(Ⅱ)发生了氧化还原反应,促进Cu的老化。而Cu的加入反作用于针铁矿的晶相转化,抑制针铁矿的晶相转变。 (4)不同重金属离子对Fe(Ⅱ)催化水铁矿晶相转变的影响。选择八种二价重金属离子研究其对Fe(Ⅱ)催化水铁矿晶相转变过程的影响。结果表明,不同重金属离子条件下,水铁矿的转化路径与速率不同,重金属离子与水铁矿的络合常数(log K)是影响水铁矿转化差异性的主要原因,log K通过影响重金属离子和Fe(Ⅱ)在水铁矿表面的分配转化,以及活性Fe(Ⅱ)物种的氧化还原电位而影响水铁矿的转化。 总之,本文较系统研究了厌氧体系中Fe(Ⅱ)促进污染物转化过程中,在DOM、重金属离子影响下的作用机制,阐明了Fe(Ⅱ)驱动下的污染物转化与固定机制。