负载Pd催化剂上丙烯选择还原NO的研究

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近年来,随着工业和汽车业的发展,氮氧化物(NOx)污染日益严重,NOx污染的治理也越来越受到人们的关注。在众多治理方法中,利用烃类在催化剂上选择还原NOx是关注度最高,最有前景的方法之一,但受催化剂催化效率、苛刻的反应条件等因素影响,除汽车尾气净化器用三效催化剂以外,烃类选择催化还原NOx并未在其他场合得到应用,因此,寻找催化效率更高、更具普适性的烃类选择还原NOx催化剂是目前的研究热点之一。贵金属钯(Pd)作为一种催化活性高、成本适中的催化剂,一直是人们研究的热点。而丙烯(C3H6)具有原料易得、成本低廉、反应活性高等优点,是一种理想的烃类还原剂。本文以Al2O3上负载Pd催化剂为研究对象,C3H6为还原剂,系统的研究了C3H6还原NO的反应过程,并对催化剂进行了BET、XRD等表征,同时探讨了C3H6还原NO的反应动力学,主要成果如下:1. Al2O3负载Pd催化剂可以在250℃的低温条件下高效的催化C3H6还原NO的反应的进行。ZrO2助剂的引入可以提高Pd催化剂的催化效率,而Ce、Fe等其他元素对催化活性则有不同程度的抑制作用。2.通过实验对催化剂的组分配比和制备工艺进行了参数优化,确定以浸渍法制备的催化剂焙烧温度在550℃左右、反应气中C3H6浓度为NO浓度的1.5倍、空速小于10000 h-1时催化剂具有最高的催化效率。3. BET实验表明本实验制备的催化剂具有很高的比表面积,XRD实验表明Pd、Zr在催化剂表面的存在状态为PdO、ZrO2。4.通过反应动力学计算确定了C3H6和NO的反应速率公式为和,其中各反应级数:x=1,y=0.651,z=0.53(当O2含量>3%时z=0),a=0,b=1,c=0.379。
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