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二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)是化石燃料燃烧时释放出的常见的化合物，是引起酸雨和光化学烟雾的主要污染物，对人类生存和大气环境都有很大的危害。因此对SO2和NOx污染的控制已经引起了人们的广泛关注。为了更好的认识SO2和NOx在Cu2O(111)表面上的分解机理，本文通过应用密度泛函理论结合周期性平板模型的方法系统的研究了SO2在不同Cu2O(111)表面上的分解过程、NOx和SO2在Cu2O(111)表面上共同脱除的过程以及硫化的Cu2O(111)表面在O2和H2气氛下再生的过程。计算结果如下: (1) SO2在完美Cu2O(111)表面上的分解能垒为318.384kJ mol-1，意味着SO2在完美Cu2O(111)表面上很难分解。当表面上存在氧空位、H预吸附以及铜簇沉积时能够显著降低SO2在以上三个面上的分解能垒，对应的能垒分别是80.175、133.046和56.340kJ mol-1,这表明Cu2O(111)表面上的氧空位、H预吸附以及铜簇沉积对SO2在Cu2O(111)表面上的分解有着很强的促进作用。 (2)烟气中的NOx对SO2在Cu2O(111)表面上分解有着很大的影响。其中的NO2会将SO2氧化成SO3，生成的NO与原先存在的NO一样可以继续跟SO2发生反应。NO与SO2相互作用时，NO首先经过二聚体的形式生成N2O和O，然后N2O继续分解生成N2和O，其中的O将SO2氧化成SO3。以上各个步骤对应的能垒121.372、101.593、139.992和121.372 kJ mol-1都明显低于SO2在完美Cu2O(111)表面上直接分解的能垒318.384kJmol-1,这表明烟气中的NOx对SO2在Cu2O(111)表面上的分解有着积极的促进作用。 (3)用H2作为再生气氛时速控步的能垒(180.843kJ mol-1)明显低于用O2作为再生气氛时速控步的能垒(290.984kJ mol-1)。硫化的Cu2O脱硫剂再生时可以用高温H2代替高温O2作为再生气氛。