【摘 要】
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化石燃料的不可持续性与大量消耗造成了严重的生态环境和能源短缺等问题。将大气中的CO_2有效地转化为高附加价值化学工业品,将是解决环境和能源短缺问题的有效途径之一。金属有机骨架(MOFs)材料是继沸石和多孔碳之后的一类新兴多孔材料,具有结构明确、高孔隙率、易调控、易修饰与比表面积大等特性,兼具非均相催化剂可回收,易分离的特征与均相催化剂的高效性。使其在催化领域具有重要的潜在应用前景。虽然MOFs材料
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化石燃料的不可持续性与大量消耗造成了严重的生态环境和能源短缺等问题。将大气中的CO2有效地转化为高附加价值化学工业品,将是解决环境和能源短缺问题的有效途径之一。金属有机骨架（MOFs）材料是继沸石和多孔碳之后的一类新兴多孔材料,具有结构明确、高孔隙率、易调控、易修饰与比表面积大等特性,兼具非均相催化剂可回收,易分离的特征与均相催化剂的高效性。使其在催化领域具有重要的潜在应用前景。虽然MOFs材料的研究取得了重要进展,但稀土MOFs的设计与合成尚处于起步阶段。我国稀土储量丰富,开发稀土MOF材料用于高效光催化CO2还原,实现能源可持续发展是一个极具吸引力的研究方向,将是解决能源危机与环境问题的重要策略之一。在本论文中,我们利用稀土金属阳离子和2,2’-联吡啶-5,5’-二羧酸配体组装成功构筑了一系列Ui O-67构型的稀土MOFs,通过后合成修饰实现高效与高选择性的CO2光还原生成甲酸,具体研究结果如下:本论文利用稀土铕盐和二羧酸有机配体为原料,合成了Ui O-型稀土MOFs材料。利用光敏剂修饰构筑了光活性Eu-bpy-Ru-x%MOF材料,进一步通过光敏剂与单金属催化剂共修饰策略,在MOF的限域空间内实现了催化剂@光敏剂复合催化体系的组装,所得Eu-bpy-Ru-x%-Cu Cl2复合催化剂可用于高效光催化CO2还原为甲酸。在该过程中,在溶剂热条件下,通过控制加入2,2’-联吡啶-5,5’-二羧酸和三联吡啶钌二羧酸的量,合成了一系列光活性MOFs Eu-bpy-Ru-x%。进一步将所制备的Eu-bpy-Ru-x%浸泡在含有Cu Cl2的DMF溶液中进行后合成修饰,得到了复合催化体系Eu-bpy-Ru-x%-Cu Cl2。首次利用光敏剂与催化剂共修饰合成Ui O-MOF材料,MOF的多孔性特征与催化剂@光敏剂复合催化体系的构筑一方面可促进活性位点与反应物的接触,另一方面可加速组分间的电子传递,催化机理表明光激发原位生成的[Cu-Cl]单元对高选择性的甲酸生成发挥着至关重要的作用。Eu-bpy-Ru-40%-Cu Cl2在300 W氙灯（400-800 nm）照射10 h的条件下甲酸产量可高达3040μmol·g-1,选择性达到99.7%。在进行3次循环反应之后,仍具有良好的稳定性。
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