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电子信息产业的飞速发展推动了电子元器件朝集成化、微型化方向发展,同时导致热功率密度不断增加,芯片的使用寿命和安全性受到严峻考验。高分子热界面材料具有质轻、绝缘和易加工等优点,是电子器件的理想散热材料。然而,高分子材料本征热导率低和极易燃烧的缺点限制了其在高端芯片领域的应用和发展。因此,研究、开发兼具优异导热和阻燃性能的高分子热界面材料对电子产业的发展具有重要意义。本学位论文以不同种类、维度的导热填料为对象,通过杂化复配、阻燃功能化改性以及构建三维(3D)网络的方法,设计制备了不同导热、阻燃填料体系,并与环氧树脂复合,研究填料的分散状态、界面相互作用以及三维网络结构对复合材料导热和阻燃性能的影响。论文的主要研究内容和结果如下:(1)通过共混工艺,将预混二氧化硅纳米粒子(SNP)环氧树脂与球形微米Al2O3导热填料、聚磷酸铵(APP)阻燃剂复合,制备了环氧树脂/SNP/Al2O3/APP杂化复合材料,研究了SNP与Al2O3、APP对复合材料导热、阻燃性能的协同作用。结果表明:SNP促进了Al2O3在环氧树脂中的均匀分散,改善了Al2O3与环氧树脂间的界面作用,提高了复合材料的导热性能。在50 wt%Al2O3填充量下,环氧树脂/SNP/Al2O3/APP复合材料的热导率比环氧树脂/Al2O3/APP复合材料提高了21.8%。同时,SNP与APP在凝聚相发挥了协同阻燃作用,共同促进了高强度、高热稳定性炭保护层的形成,显著改善了环氧树脂/SNP/Al2O3/APP复合材料的阻燃性能。与环氧树脂相比,环氧树脂/SNP/Al2O3/APP复合材料的最大热释放速率(PHRR)、总热释放量(THR)和总产烟量(TSP)分别减小了69.4%、54.8%和53.6%。(2)为进一步提升复合材料的导热性能,选用液晶环氧树脂为基体,一维银纳米线(Ag NWs)为导热填料。利用溶胶-凝胶法在Ag NWs表面包覆Si O2-DOPO有机无机杂化阻燃剂,制备了具有核壳结构的Si O2-DOPO包覆Ag NWs(Si O2-DOPO@Ag NWs)。研究了Si O2-DOPO@Ag NWs和液晶环氧树脂基体对复合材料导热和阻燃性能的影响。结果表明:液晶环氧树脂在其液晶温度区间内固化形成了液晶有序结构,减少了声子散射,比普通环氧树脂热导率提高了42.9%,但其阻燃性能与环氧树脂相同。Si O2-DOPO包覆层一方面改善了Ag NWs在液晶环氧树脂中的分散性,降低了复合材料的界面热阻;另一方面抑制了Ag NWs的熔融塌陷和灯芯效应,促进了炭保护层的形成,因而同时提升了复合材料的导热和阻燃性能。4 vol%的填充量使液晶环氧树脂/Si O2-DOPO@Ag NWs复合材料的热导率达到1.32 W/m K,PHRR、THR和TSP比液晶环氧树脂分别减小了8.5%、18.1%和32.3%。(3)基于液相超声过程,一步法制备了离子液体阻燃剂非共价修饰氮化硼纳米片(ILFR-f BNNS),以ILFR为固化剂,制备了环氧树脂/ILFR-f BNNS复合材料。ILFR促进了BNNS分散、降低了BNNS和环氧树脂之间的界面热阻,填充量为12.1 vol%的环氧树脂/ILFR-f BNNS复合材料的热导率达到1.04 W/m K。同时,ILFR的催化炭化作用与BNNS的高效阻隔能力的结合,协同提升了环氧树脂/ILFR-f BNNS复合材料的阻燃性能。与环氧树脂相比,环氧树脂/ILFR-f BNNS复合材料的PHRR、THR和TSP分别减小了42.4%、37.7%和53.0%。(4)采用氧化石墨烯(GO)为辅助支撑材料,以BNNS、APP分别为导热、阻燃填料,利用低温冷冻和冷冻干燥技术制备了三维BNNS-GO-APP导热、阻燃网络骨架(3D BNNS-GO-APP),通过真空灌注环氧树脂和高温固化、还原过程,制备了环氧树脂/3D BNNS-RGO-APP复合材料。结果表明:3D BNNS-RGO-APP网络为复合材料的热量传递提供了高效的导热通路,显著提高了复合材料的导热性能。在10.8 vol%BNNS填充量下,环氧树脂/3D BNNS-RGO-APP复合材料热导率高达2.35 W/m K。同时,3D网络骨架为环氧树脂炭化提供了结构性支撑,促进了致密稳定炭化保护层的形成,提升了环氧树脂/3D BNNS-RGO-APP复合材料的阻燃性能。与环氧树脂相比,环氧树脂/3D BNNS-RGO-APP复合材料的PHRR、THR和TSP分别减小了28.0%、41.0%和50.2%。