【摘 要】
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随着人们对能源的需求日益剧增,核能在当今世界的能源结构中已经占据了很重要的位置。但是核能又是把双刃剑,它在提供清洁能源的同时也产生了一定的放射性的核废料以及高放废
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随着人们对能源的需求日益剧增,核能在当今世界的能源结构中已经占据了很重要的位置。但是核能又是把双刃剑,它在提供清洁能源的同时也产生了一定的放射性的核废料以及高放废液。同时核电站中潜在的核事故对于周边的生态环境以及人类都有一定的影响。锕系元素作为核能中的关键核素,开展其相关的基础配位化学研究对探究核乏燃料在自然环境或者极端环境中的迁移与转化规律,以及作为核废料化学储放形式的适用性均具有重要的理论指导意义和应用价值。本研究利用硼酸熔融的方法,通过调节反应条件制备出一系列结构多变的硼酸盐化合物,对它们进行了X射线单晶衍射,吸收光谱,荧光光谱,SEM-EDS,X射线粉末衍射等表征,并研究了其结构的新颖性和环境稳定性,具体研究内容如下:1)通过调节反应的温度,利用硼酸熔融的方法成功制备了一个具有新型三维结构的硼酸铀酰钾晶体(KUBO-4)。结构分析表明这一结构与之前报道的二维层状结构化合物KUBO-1具有相似的拓扑结构,不同的是化合物KUBO-4的层与层之间的硼酸根发生了聚合形成了三维结构。另外,这两种化合物在环境中的稳定性受溶液中的配位离子的影响比较大。它们在磷酸根溶液中生成了磷酸铀酰化合物,在碳酸根溶液中完全溶解,在硝酸根和腐殖酸溶液中则形成了铀酰的氢氧化物。2)通过调节反应物的用量,利用硼酸熔融的方法制备了两个配位环境完全不同的三维构型的硼酸钕化合物。通过模拟WIPP地区(美国正在使用的核废料处置地)特殊的地下水环境,得到了硼酸钕化合物在高盐度溶液中的溶出行为。当有四硼酸根,硫酸根,碳酸根存在时化合物NdBOs中金属离子溶出的较少,但是有碳酸根存在时硼酸盐会转化为碳酸盐沉淀。在一定程度上三价镧系元素是能够模拟三价锕系元素的,因此可以预测三价锕系硼酸盐在WIPP高盐度地下水环境中具有良好的稳定性。
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