【摘 要】
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转子-定子型材料由于其有趣的分子组装且具有广泛应用前景而备受关注。近年来涌现了许多兼具介电、相变以及二阶非线性光学效应等优良性质的功能转子-定子型材料。转子-定子型材料多是基于18-冠醚-6设计合成,冠醚分子有较大的空腔可以利用氢键的相互作用与有机胺阳离子配位,从而形成转子-定子模型。在各种性能优越材料的发现探究过程中,一开始的挑战是如何合理设计材料,继而系统地构建转子-定子型材料。在多功能晶体的
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转子-定子型材料由于其有趣的分子组装且具有广泛应用前景而备受关注。近年来涌现了许多兼具介电、相变以及二阶非线性光学效应等优良性质的功能转子-定子型材料。转子-定子型材料多是基于18-冠醚-6设计合成,冠醚分子有较大的空腔可以利用氢键的相互作用与有机胺阳离子配位,从而形成转子-定子模型。在各种性能优越材料的发现探究过程中,一开始的挑战是如何合理设计材料,继而系统地构建转子-定子型材料。在多功能晶体的设计中已证明阳离子与阴离子的匹配程度在调制二阶非线性效应中起着至关重要的作用。那么如何将这种抽象的动量匹配原理转化成具体的化学手段,设计出优质的功能转子-定子型材料呢?本论文的设计思路是利用氢键构建复杂的转子-定子材料,探究转子-定子有效模型,同时研究卤素取代基对晶体结构和性质的影响。本文设计、合成并表征了十三种化合物。本论文的研究内容可以分为以下三个部分:第一部分:含苄胺衍生物转子-定子型化合物的设计合成和研究。大分子15-冠醚-5与苄胺衍生物（2,6-二氟苄胺、2-氯-6-氟苯甲基胺、对溴苄胺、对氟苄胺）以及两种四面体酸（HClO4和HReO4）合成了七种转子-定子型化合物。这七种化合物分别是[（C7H8F2N）（15-crown-5）][ClO4]（1）,[（C7H8F2N）（15-crown-5）][ReO4]（2）,[（C7H8FClN）（15-crown-5）][ClO4]（3）,[（C7H8FClN）（15-crown-5）][ReO4]（4）,[（C7H9Br N）（15-crown-5）][ClO4]（5）,[（C7H9Br N）（15-crown-5）][ReO4]（6）,[（C7H9FN）（15-crown-5）][ReO4]（7）。后续对其结构以及相变、介电、二阶非线性光学性质进行了表征。第二部分:含准球形胺转子-定子型化合物的设计合成和研究。大分子15-冠醚-5与准球形胺（1,4-二叠氮杂双环[2.2.2]辛烷、1,5-二氮杂双环[3.2.1]辛烷）以及三种四面体酸（HClO4、HBF4和HReO4）合成了三种转子-定子型化合物。这三种化合物分别是[(C6H13N2)（15-crown-5）2][BF4]2·2H2O（8）,[(C6H13N2)（15-crown-5）2][ReO4]2（9）,[(C6H13N2)（15-crown-5）][ClO4]（10）。后续对其结构以及相变性质进行了表征。第三部分:含直链胺转子-定子型化合物的设计合成和研究。大分子15-冠醚-5与直链胺（乙二胺、N-甲基乙醇胺）以及两种四面体酸（HClO4和HBF4）合成了三种转子-定子型化合物。这三种化合物分别是[(C2H10N2)（15-crown-5）2][ClO4]2（11）,[(C2H10N2)（15-crown-5）2][BF4]2（12）,[(C3H10ON)（15-crown-5）][ClO4]（13）。后续对其结构以及相变性质进行了表征。实验结果表明,这十三种化合物除化合物12没有相变,其余均具有可逆的结构相变。其中化合物1～7具有介电响应,化合物2、3、4还具有可逆的SHG信号响应。本文的设计策略有效地发掘了多种优质的相变材料。采用三种化学设计方法,包括利用卤素取代、准球形分子的引入和直链胺引入,为功能转子-定子型材料的靶向设计提供宝贵的指导。
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