介电弹性体发电机（DEG）是一种利用可变电容器原理在介电弹性体（DE）的拉伸回复的循环过程中将机械能转换为电能的一种装置。为了提高DEG的发电性能,DE材料需要满足高介电常数和低电导率等条件,目前提高介电常数最常用的方法是添加介电填料制备复合材料。对于DE复合材料,填料与基体之间的界面结构以及填料在基体中的分散状态是决定宏观性能的至关重要的因素。本课题从分散角度出发,探究填料的分散结构对介电性能的影响。现有的表征填料分散结构的方法主要是二维显微镜法,但是这些方法忽略了厚度方向的信息,因此仅能实现定性分析,而三维表征方法则可以实现纳米粒子分散结构的定量表征。基于DEG发电性能,本文选取密度低、电导率高的一种纳米二氧化硅（Si O2）作为填料,以低电导率、高电击穿强度的异戊橡胶（IR）作为基体,制备了具有高介电常数、低密度、高电击穿强度、分散性能良好的DEG材料。本文在本课题组已建立的三维（3D）定量表征方法的基础上针对DE复合材料进一步进行参数细化,建立了一种定量表征DE复合材料中纳米粒子的多尺度三维分散结构的方法,探究纳米粒子含量和纳米粒子—弹性体相互作用对纳米粒子分散状态的影响。基于球差校正扫描透射电子显微镜的三维成像模式（3D-STEM）,以及大视场成像模式的同步辐射X射线计算机断层层析技术（X-ray CT）,实现了对DE复合材料中纳米粒子的三维分散尺寸、空间分布、密实度和支化度等结构参数的定量表征及其与介电性能的响应关系。创新性工作及主要研究结果如下:（1）基于上述所建立的三维定量表征方法,选取白炭黑（Si O2）/异戊橡胶（IR）复合DE材料作为研究体系,探究了不同的Si O2含量对Si O2/IR中Si O2的三维多尺度分散和复合材料的介电性能。研究发现,随着Si O2含量从5 phr增加到15 phr,界面面积增加,大聚集体（等效直径大于150 nm）占总填料体积的比值逐渐增加,填料支化结构的支化度逐渐增加,聚集体面间距减小,连通性增加。与此同时,复合材料的介电常数和电导率增加,击穿强度降低。这表明,填料含量增加,初级纳米粒子聚集程度增加,更多的纳米粒子连接导致支化度增加,表现为大聚集体占比增加。大聚集体的体积占比从12.6%增加至21.7%,因此造成了更多的电荷集中在填料周围;填料与基体之间的界面面积从2.81×10~6 nm~2增加至7.37×10~6 nm~2,界面极化效应增强。聚集体面间距分布峰从626 nm移动至521 nm,聚集体之间连通性增加,使电荷运输性增强。从而造成了复合材料的介电常数和电导率增加以及击穿强度的降低。同时,由于填料与橡胶之间的活性位点增加,拉伸强度增加,越来越多的大聚集体造成了应力集中,断裂伸长率降低。（2）基于上述三维表征方法,通过调控Si O2表面不同的硅烷偶联化程度改变Si O2/IR中的界面作用,探究Si O2的三维多尺度分散结构和介电性能。研究发现,随着KH570接枝度增加,Si O2-IR的界面结合能力逐渐增加,界面厚度增加,填料的分散性和均匀性均得到提升。与此同时,复合材料的介电常数和电导率降低,击穿强度增加。这是由于:接枝度增加使m-Si O2的电导率降低,从而削弱了部分界面极化效应;同时,界面厚度增加容易形成界面深阱,电荷受陷程度增加。界面作用增加使得填料聚集体的等效直径从76 nm降低至42nm、大聚集体体积占比从48.86%减少至26.24%、聚集体的密实度降低、支化结构的支化度增加,填料团聚程度降低;聚集体面间距分布更加集中,聚集体分散更加均匀;填料分散性和均匀性增加有利于电荷在电介质内部的分散。因此导致了介电常数和电导率降低,击穿强度增加。