金纳米棒复合结构的光学特性调控及其应用研究

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金纳米颗粒由于其独特的表面等离子体共振特性使其在微纳尺度具有良好的控光能力,在光子集成、光谱学、生物医学、光学传感等领域具有广泛的应用前景。本论文在理论和实验两方面对金纳米棒复合结构的光学特性进行了调控和应用研究。  理论研究方面,通过对比适用于金属纳米颗粒的几种模拟方法,如离散偶极近似方法、时域有限差分方法以及米氏理论,发现理论研究需根据求解对象选择最合适的模拟方法。进一步利用离散偶极近似方法探索了金纳米颗粒的一些光学特性,例如散射、吸收特性以及金纳米棒复合结构的圆二向色性等;同时还利用离散偶极近似方法研究了金纳米颗粒与增益介质相互作用以实现表面等离子体的共振放大效应,计算表明采用金纳米棒时实现放大效应的阈值比采用金纳米球时低一个数量级,即基于金纳米棒的复合结构更有利于实现表面等离子体放大效应。  实验研究方面,首先对金纳米棒和金纳米球的化学合成,及在其表面包覆二氧化硅壳层形成复合纳米结构进行了实验研究,获得了适合本实验室的试剂配方。  其次,研究了群体金纳米棒的定向排列及其三阶非线性吸收特性。发现对比于随机分布的群体金纳米棒,通过将金纳米棒定向排列,可获得各向异性因子约为20且增强的三阶非线性吸收特性;同时,通过增加定向排列金纳米棒的密度,还能更显著地增加其非线性吸收特性。这种定向排列的结构重现且放大了单个金纳米颗粒的光学特性,为今后群体金纳米颗粒的应用提供了重要的研究方法。  最后,实验研究了金纳米颗粒对荧光分子的辐射调控,包括辐射偏振调控以及荧光增强。对于荧光增强方面,我们提出了一种新金纳米棒双共振增强机制,即通过将金纳米棒的横向和纵向等离子体共振模式分别与荧光激发和辐射波段匹配可使激发和辐射同时增强。实验上,通过与其它荧光增强机制对比,例如利用金纳米球的单共振模式仅实现荧光激发增强,验证了我们采用金纳米棒双共振模式的确可以有效增强荧光。同时理论模拟结果也印证了这一实验结果,证明这种方法为表面等离子体荧光增强提供了一种新的思路。在研究单个“金纳米棒—荧光分子”复合纳米颗粒荧光辐射的基础上,我们通过将这种群体复合纳米颗粒定向排列,实现了对荧光分子辐射光信号的宽带偏振调控。例如样品在圆偏振光激发下实现了宽带线偏振光输出;而在线偏振光激发下,辐射偏振方向还会随着激发光偏振方向的不同而改变,与此同时,辐射强度也可随之变化。
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