【摘 要】
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目前,环境和能源问题日益明显,有机废水的大量排放时刻威胁着人类健康和生态环境。光电催化氧化技术是一种高效、绿色且同时兼具光和电特性的新型水处理技术。通过在光催化过程中加入适当电压,可有效解决光催化中光生电子-空穴复合率高和载流子传输速率慢的问题,增强光电协同效应,实现对有机污染物的高效降解。光电催化氧化技术的核心是光电极的研发,主要包括电极基体和光催化剂的选择与改性。碳气凝胶（CA）是一种具有三维
【基金项目】
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国家自然科学基金“面向富水环境应用的稀土上转换纳米晶与铋系半导体复合光催化剂的构筑机理及其性能研究（22078254）”； “可见宽波响应的光电催化氧化去除废水中络合态重金属的协同作用机制（51874227）”；
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目前,环境和能源问题日益明显,有机废水的大量排放时刻威胁着人类健康和生态环境。光电催化氧化技术是一种高效、绿色且同时兼具光和电特性的新型水处理技术。通过在光催化过程中加入适当电压,可有效解决光催化中光生电子-空穴复合率高和载流子传输速率慢的问题,增强光电协同效应,实现对有机污染物的高效降解。光电催化氧化技术的核心是光电极的研发,主要包括电极基体和光催化剂的选择与改性。碳气凝胶（CA）是一种具有三维网状结构的新型碳材料,具有高比表面积、强吸附性、强导电性、高孔隙率和质量密度可控等优点,可以作为一种优异的电极基体应用于光电催化中。基于此,本研究选择CA作为光催化电极基体,在其上负载光催化剂制备复合光电极,构建内部电场和异质结,提高光电极的催化活性,并将其应用于光电催化氧化有机废水中。本论文针对光电极导电性能弱,光生电子空穴复合率高和反应位点较少等问题,采用CA作为光电极基体,在其上负载具有可见光响应的光催化剂BiOI和p-n型异质结TiO2/BiOI复合光催化剂,构建了BiOI/CA和TiO2/BiOI/CA光电极。通过一系列表征测试探究了光电极的形貌特征,可见光响应能力,光生电子-空穴的复合情况以及光电协同效应增强机理。同时,通过在模拟太阳光照射并辅以外加偏压的条件下光电催化降解苯酚来评估电极的光电催化性能,探究光电催化氧化机理。通过研究取得以下结论:（1）在本研究中,通过水热法成功在CA上负载花簇状BiOI纳米球,得到了具有可见光响应的BiOI/CA光电极,该复合光电极形貌均匀,结构明显。研究发现,在水热温度为140℃下制备的BiOI/CA复合电极具有最佳的相貌结构、可见光吸收能力、载流子分离情况及苯酚降解效果,2h内可降解83.2%的苯酚,是BiOI/FTO的3倍,且具有良好的稳定性。活性物质捕获实验证实·OH和空穴是主要的作用物质。该研究表明BiOI与CA的复合有利于提高BiOI光电催化活性。这主要可归于CA的强吸附性、大比表面积和高导电性使BiOI/CA电极表面上产生更多的活性位点,具有更明显的可见光响应能力、更快的载流子传输速率和较低的电子空穴复合速率。因此,BiOI/CA电极展现出增强的光电催化协同效应和光电催化降解苯酚的能力。（2）为进一步降低光电极的光生电子空穴对的复合率,提高光电催化能力,本文构建了具有p-n型异质结的TiO2/BiOI/CA电极。通过UV-Vis DRS、光电流、阻抗等测试表征分析证实,当Ti/Bi物质的量之比为0.4时,TiO2/BiOI/CA光电极展现出最佳的可见光吸收能力、最低的光生电子-空穴复合率以及最强的光电催化降解能力。在120分钟的光照下可降解90.4%的苯酚,而且电极的稳定性仍然保持着高水平。这主要是由于TiO2和BiOI两者能级互相匹配,形成的p-n异质结调整了复合材料的能带结构,拓宽电子的转移路径,在相界面间形成了内部电场,具有较高的电子转移速率,降低光生电子空穴复合率。在降解苯酚过程中·OH和O2-是主要的活性物质,因此TiO2/BiOI/CA光电极会比BiOI/CA电极具有更高的降解效率。该研究为有机污染物废水的处理和光电催化相关的电极设计提供了独特的思路。
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