二维材料由于具有高的载流子迁移率、大的表面积、带隙可调等优点,在光电子学器件、能源以及催化等领域得到广泛应用。本文在分析国内外的光催化分解水制氢研究的基础上,针对传统的二维材料和异质结构的缺点,以降低光催化分解水的带隙限制和改善载流子利用率为目的。借助于MoSiGeN4,GaN/PtSe2、GaN/MoSiGeN4、MoSi2N4/MoGe2N4异质结构以及双层MoSiGeN4等新材料,提出了Ⅱ型极化材料和Ⅲ型极化材料等新概念,补充了由极性材料构成的Ⅰ型异质结构和多层体系的理论模型。首先分析了GaN和PtSe2单层的光电性质,指明它们在光催化制氢的优点和缺点,利用稳定的GaN和PtSe2单层构建具有三种堆叠形式的GaN/PtSe2异质结构,记为AB1、AB2和AB3。结合能和分子动力学等方面分析GaN/PtSe2异质结构的稳定性,然后以最稳定的构型为例,重点研究它在光催化分解水制氢的潜在应用。基于形变势理论,计算GaN/PtSe2在x方向和y方向的载流子迁移率,与GaN和PtSe2单层的载流子迁移率比较,分析GaN/PtSe2异质结构的导带底和价带顶的贡献因素。与Ⅰ型和Ⅲ型异质结构相比,Ⅱ型异质结构是光催化领域的最佳搭档。本文提出的GaN/PtSe2异质结构的能带对齐方式由态密度的分析获知。有文献表明,异质结构的能带对齐方式在水环境和真空环境下存在差异。本文的重点是光催化分解水,材料的模拟环境就显得至关重要。我们通过溶剂化效应计算水环境中的GaN/PtSe2的能带对齐方式,以达到获取最接近实验的结果和评估潜在的商业应用为目的。分析MoSi2N4和MoGe2N4单层的光电性质,根据带边缘位置判断,分析它们分解水潜在的可能性。以载流子转移为出发点,分析传统材料在应用中的困难,研究极性材料MoSiGeN4在光催化分解水制氢的潜在应用。根据水的氧化还原势的对齐方式,将Janus材料细分为Ⅱ型极性材料和Ⅲ型极性材料。材料的稳定性是工业应用的基础,MoSi2N4,MoSiGeN4和MoGe2N4的动力学稳定性由声子色散关系评估,热力学稳定性由分子动力学评估,机械稳定性由弹性常数评估。比较MoSi2N4,MoSiGeN4和MoGe2N4的载流子迁移的方式,分析内建电场在光生电荷转移过程中扮演的角色。最后,构建了GaN/MoSiGeN4,MoSi2N4/MoGe2N4异质结构和双层MoSiGeN4。与传统Ⅰ型异质结构不同的是,GaN/MoSiGeN4异质结构中引入极化电场,研究了极化电场对Ⅰ型异质结构载流子转移的影响。在MoSi2N4/MoGe2N4异质结构中,研究了界面电场的大小和界面电场对载流子转移的影响。借助MoSi2N4/MoGe2N4的研究结果,类推双层MoSiGeN4的界面电场的大小。然后,研究双层MoSiGeN4的界面电场和内建电场的协同关系,构建双层极性材料光催化的理论体系。