【摘 要】
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光催化作为一种绿色技术被公认为是开发可再生能源和环境治理的有效方法。但光响应范围窄和光生e-和h+的快速重组是光催化的主要问题。因此,迫切需要开发高效稳定且易于生产的光催化剂。层状ZnIn2S4作为一种三元硫化物,由于其环境友好性以及出色的化学稳定性而在光催化领域引起了广泛关注。ZnIn2S4具有与g-C3N4匹配的带隙结构。通过构建ZnIn2S4/g-C3N4异质结,有利于实现光生载流子的高效分
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光催化作为一种绿色技术被公认为是开发可再生能源和环境治理的有效方法。但光响应范围窄和光生e-和h+的快速重组是光催化的主要问题。因此,迫切需要开发高效稳定且易于生产的光催化剂。层状ZnIn2S4作为一种三元硫化物,由于其环境友好性以及出色的化学稳定性而在光催化领域引起了广泛关注。ZnIn2S4具有与g-C3N4匹配的带隙结构。通过构建ZnIn2S4/g-C3N4异质结,有利于实现光生载流子的高效分离和迁移。CdIn2S4是AB2C4三元化合物的成员,由于其直接带隙结构和强的可见光捕获能力,在可见光照射下具有良好的光催化性能。但光生电子和空穴对的快速复合极大地限制了它的进一步应用。构建异质结构是提高光催化活性的一种有效方法。本论文中我们选用ZnIn2S4作为基础材料,合成了2D/2D ZnIn2S4/g-C3N4纳米复合材料及2D/3D ZnIn2S4/CdIn2S4纳米复合材料,并探究了其在光催化水裂解产氢方面的应用。本论文的具体研究内容如下:1.使用溶剂热法原位合成了紧密的2D/2D ZnIn2S4/g-C3N4纳米异质结。优化的ZISCN-50样品在可见光下具有出色的光催化H2生成活性(10.92 mmol h-1 g-1),约为纯CNNS(0.08 mmol h-1 g-1)的136.5倍和ZnIn2S4(2.09 mmol h-1 g-1)的5.2倍。复合材料光催化氢气析出活性显著提高,光生电子-空穴对的重组得到了有效抑制。ZnIn2S4/g-C3N4光催化性能的改善可以归因于g-C3N4纳米片和ZnIn2S4纳米片之间紧密的界面接触和良好匹配的带隙结构,从而导致有效的光诱导电荷分离和迁移。通过各种表征结果如XRD、HRTEM、DRS、TRPL以及密度泛函理论计算得以证实。该发现为设计具有层状结构的光催化剂提供了一个新的视角。2.在该项工作中,我们制备了2D/3D ZnIn2S4/CdIn2S4纳米复合材料。在无贵金属助催化剂的可见光催化体系中,优化的ZCIS-50样品具有出色的光催化H2产生活性(12.67 mmol h-1 g-1),约为纯CdIn2S4(0.84 mmol h-1 g-1)的15.1倍和ZnIn2S4(2.13 mmol h-1 g-1)的5.9倍。复合材料表现出显著增强的光催化HER活性。这可归因于原子级紧密的界面接触和合适的能带结构的协同效应。该研究结果不仅可用于三元硫化物之间的复合材料的合成,而且为构建高性能的复合硫化物光催化剂提供了有效的策略。
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