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无感化可穿戴电子设备的诞生更新了人们对未来智能化生活的科技需求。伴随着这一领域的快速发展,研发合适的可穿戴式储能器件成为实现这一梦想过程中的关键步骤。目前,水系超级电容器因其出色的安全性能,已成为可穿戴储能器件研究中的重要方向之一;但较低的能量密度使其还不能达到应用于实际生活的要求。因此,如何提升水系超级电容器的能量密度是亟需研究者突破的最大难点。抑制超级电容器的能量密度的众多因素中,电极的空间结构和储能机制是公认的两个主要原因。因此,针对这两个方面的问题,本论文提出两种解决方案来提升超级电容器的能量密度:1、在电极结构设计中,引入导电次级结构,拓展电极储能的可利用空间;2、借鉴离子电池,引入离子储能机制,改善传统超级电容器本身储能密度不足的问题。（1）首先引入CNT（carbon nanotubes,CNTs）作为导电次级结构,扩展电极的储能空间,为活性物质的负载提供更多位点。CNT次级的加入使线状电极的比电容由3 mF/cm提升至9.1 mF/cm,储能能力提升了203%;倍率性能由23.68%提升至64.46%,提升了172%;循环稳定性由31.7%升至84.8%（1000次）,提升了167.5%。同时,用MnO2@CNT/SSW纤维电极组装的对称准固态超级电容器可输出能量密度达到0.78 m Wh/cm3,而且展示出了优异的柔性性能。这些实验数据可以有效证明CNT次级结构的引入不仅提升了器件的电化学性能,而且改进了器件的机械柔性性能。但赝电容材料（MnO2）在CNT次级结构上的团簇抑制了器件性能的提升效果。（2）为了获得更好的次级结构表现,使用导电聚合物材料（聚吡咯,polypyrrole,Ppy）对CNT进行了表面改性,并成功在其表面均匀包覆MnO2纳米片阵列结构。Ppy改性后,电容值由293.4 F/g提升至529.3 F/g,提升了81.2%,循环性能由79.6%提升至98.5%（1000次）,提升了23.7%。同时,使用CNT@Ppy@MnO2核壳结构电极成功封装了柔性的平面非对称超级电容器,并获得了高达38.42 W h/kg的能量密度;且器件还表现出了优异的柔性性能。Ppy中间层的改性对于解决传统赝电容材料与CNT等碳纳米碳材料之间的包覆问题起到了重要的改善作用,可为其他材料在碳纳米材料上的有效沉积提供了更有效的普适性解决方案。（3）借鉴锂离子的高能量密度的储能机制,创新性地开发水系锂离子储能体系以提升了超级电容器的储能密度,同时阐释了水系锂离子电容（Li-ion capacitors,LICs）的储能机理及优势。尝试构建了纤维状水系锂离子电容储能系统,氢化处理的钛酸锂(hydrogenated-Li4Ti5O12,H-LTO)电极表现出了3.6 mF/cm的比电容值,1.4 V的电压窗口,以及100,000次循环无衰减的出色性能。同时,通过对CV曲线的sweep voltammetry分析,证实了H-LTO电极在水系电解液中也可以发生锂离子嵌入/脱嵌的储能反应。最后,与活性炭电极匹配构建的准固态纤维状LICs表现出了18.44μW h/cm2的高能量密度,并表现出了优异的柔性性能;同样经过sweep voltammetry分析,阐明了水系LICs的储能机理。此部分工作创新性地为今后可穿戴超级电容器的研究开辟了一个新的研究方向。（4）为了进一步提升电容器的储能密度,将三维空间的设计和离子储能机制两种优化方案进行进一步的拓展综合,制备性能优异的纤维状离子电容器。在三维空间的设计上,选用柔性多孔的碳化棉线（carbonated cotton thread,CCT）作为基底,并在其表面生长5μm长的TiN纳米线（TiN-NW）阵列,极大拓展电极储能的可利用空间;在离子储能上,利用TiN的储锂或储钠能力来提升离子电容器的储能密度。制备出的TiN-NW@CCT电极在水系电解液中表现出了40.9mF/cm（Li）和39.6 mF/cm（Na）,高于大部分报道的实验值。同时,封装获得的对称性的锂/钠离子电容器电压窗口达到2.2 V,最高能量密度可达93.1μW h/cm2（Li+）和52.5μW h/cm2（Na+）,是已报道的最高性能的3倍左右。这些结果表明三维空间的设计和离子储能机制在提升电容器的储能密度上的协同作用,且为未来高性能的电容器的开发提供了必要的技术铺垫。