论文部分内容阅读
寻求一种成本低、资源含量丰富、环境友好,并且催化活性高的非贵金属催化剂取代贵金属催化剂催化净化汽车尾气中NO和CO气体是研究者们的研究热点之一。到目前为止,研究者们研究过金属氧化物及金属氧化物的复合物等,发现CuO具有很好的催化活性。之后,研究者们通过改变CuO基催化剂的载体研究了催化剂的催化活性。但是,大多数研究者们制备的催化剂都存在低温活性差的弊端。本论文主要就具有较高催化活性的纳米复合物的制备、表征及催化活性等进行了研究,并对纳米复合物进行不同还原方法的处理,以研究不同还原方法对催化剂的催化活性的影响及造成催化活性差异的原因。主要研究内容如下:1.以KMnO4、Mn(NO3)2和Cu(NO3)2为原料,通过水热法和浸渍法制备了不同Cu/Mn摩尔比的CuO/OMS-2纳米复合物。研究了不同Cu/Mn摩尔比的CuO/OMS-2催化剂的催化活性和稳定性。经过与商品催化剂比较,CuO/OMS-2催化剂的T50和T90(NO转化率50%和90%对应的温度)比商品催化剂有显著下降。通过对TPR、XRD、TEM和XPS等表征结果进行分析,我们找到了CuO/OMS-2纳米复合物催化CO还原NO的催化反应机理,同时发现金属Cu和Mn3O4之间的界面作用,是提高CuO/OMS-2纳米复合物催化CO还原NO催化活性的关键。2.以钛酸丁酯(TBOT)和Cu(NO3)2为原料,通过水热法和浸渍法制备了CuO/TiO2纳米复合物,之后分别使用CO还原和NaBH4还原两种还原方法制得Cu/TiO2纳米复合物(分别记为:Cu/TiO2-CO和Cu/TiO2-NaBH4)。通过催化活性测试发现,Cu/TiO2-NaBH4纳米复合物,相比于Cu/TiO2-CO纳米复合物具有更好的催化活性和稳定性。通过NO-TPD和CO-TPD表征,我们发现Cu/TiO2-NaBH4具有更多CO的弱化学吸附位,从而提高了样品的催化活性。另外, XRD表征结果表明Cu/TiO2-NaBH4中Cu的晶粒尺寸较小,导致其活性比表面积更大,从而使其催化活性得到了进一步提高。