【摘 要】
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抗生素、农药、化工品等难降解有机污染物在传统水处理工艺中的去除效果不佳,能够在动植物和人体内生物富集,对环境和人类具有潜在的损害风险。过硫酸盐高级氧化体系具有氧化还原电位高、自由基寿命长的特点,在去除难降解有机污染物领域得到了广泛关注。过渡金属离子活化单过硫酸盐（PMS）无需从外部提供能量、具有经济可行性,被认为是可行且有效的方法之一。但过渡金属离子活化PMS体系存在p H适用性低、低价态过渡金属
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抗生素、农药、化工品等难降解有机污染物在传统水处理工艺中的去除效果不佳,能够在动植物和人体内生物富集,对环境和人类具有潜在的损害风险。过硫酸盐高级氧化体系具有氧化还原电位高、自由基寿命长的特点,在去除难降解有机污染物领域得到了广泛关注。过渡金属离子活化单过硫酸盐（PMS）无需从外部提供能量、具有经济可行性,被认为是可行且有效的方法之一。但过渡金属离子活化PMS体系存在p H适用性低、低价态过渡金属消耗量大、再生缓慢等问题。MXene是一类二维过渡金属碳/氮化合物材料,具有还原性强、表面带有负电荷等特点,可加快低价态过渡金属离子生成、稳定低价态过渡金属离子形态,在还原过渡金属离子活化过硫酸盐技术领域具有良好的应用前景。本论文构建了MXene/过渡金属离子/PMS体系,有望解决过渡金属离子消耗量大、再生缓慢的问题,强化难降解有机污染物去除效果、拓宽p H适用范围,提高人们对MXene介导的PMS氧化体系中间态活性物种产生和难降解有机污染物去除机制的认知与理解,为该体系在实际工程应用中提供可靠的理论指导与技术支持。主要研究内容如下:（1）以Ti3Al C2 MAX陶瓷为原料,刻蚀制备了Ti3C2Tx MXene,构建了MXene/Cu（Ⅱ）/PMS体系,使用阿特拉津（ATZ）为目标污染物,研究了MXene/Cu（Ⅱ）/PMS体系在不同p H条件下的ATZ降解反应动力学。在酸性条件下,MXene/Cu（Ⅱ）/PMS体系的ATZ降解效果(k=0.12 min-1)优于Cu（Ⅱ）/PMS体系(k=0.001 min-1),MXene、PMS和Cu（Ⅱ）浓度提高可显著促进ATZ降解。在碱性条件下,MXene抑制了Cu（Ⅱ）/PMS体系的ATZ降解效果,提高PMS和Cu（Ⅱ）浓度可促进ATZ降解。MXene还原Cu（Ⅱ）生成Cu（Ⅰ）,触发PMS活化机制产生HO·、SO4·-和~1O2。在碱性条件下MXene抑制了Cu（Ⅲ）的生成,对ATZ产生抑制作用。MXene与Cu（Ⅰ）之间的强金属-载体相互作用（SMSI）使反应中间体由Cu（Ⅲ）（双电子转移）转变为自由基（单电子转移）。MXene介导的Cu（Ⅱ）/PMS氧化体系解决了p H适用范围窄、过渡金属离子消耗大、低价态过渡金属离子再生缓慢的问题,提出了一种全新的MXene介导的电子转移机制。（2）与Fe、Co、Cu等过渡金属离子不同,Mn在高级氧化体系中存在价态丰富、电子转移机制复杂,为进一步研究Mn物种在MXene介导的PMS氧化体系中的电子转移途径和对难降解有机污染物的降解作用,构建了MXene/Mn（Ⅱ）/PMS体系,以布洛芬（IBP）为目标污染物,研究了MXene/Mn（Ⅱ）/PMS体系在不同p H条件下的IBP降解反应动力学。在酸性条件下,MXene/Mn（Ⅱ）/PMS体系的IBP降解效果显著优于Mn（Ⅱ）/PMS体系和MXene/PMS体系,MXene、Mn（Ⅱ）和PMS反应浓度存在最佳化学计量比。该反应体系生成了HO·、SO4·-和~1O2,同时有Mn（Ⅲ）生成,但在相同条件下MXene/Mn（Ⅱ）/PMS体系与KMn O4/Na HSO3体系的中间态Mn物种的生成（Mn（Ⅲ）、Mn（Ⅴ））存在显著差异。MXene可能改变了Mn（Ⅱ）向Mn（Ⅲ）转化的途径,还原Mn（Ⅱ）生成Mn（I）,触发了PMS活化机制,同时Mn（I）继续转化为Mn（Ⅲ）,Mn（Ⅲ）与自由基产生协同作用,促进了IBP降解。MXene介导的Mn（Ⅱ）/PMS体系中Mn物种的电子转移途径区别于KMn O4/Na HSO3体系（Mn（Ⅶ）→Mn（Ⅴ）→Mn（Ⅲ））,加快了Mn物种在反应体系中的电子转移速率,强化了Mn（Ⅱ）/PMS体系的有机污染物降解效果。本论文提出了以中间态Mn物种为主要氧化物种的MXene介导的Mn（Ⅱ）/PMS反应机制,提高了人们对中间态Mn物种在PMS氧化体系中电子转移途径的认知与理解。
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