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黑碳作为大气气溶胶主要的吸光性组分,具有重要的环境和气候效应。黑碳气溶胶的粒径分布和单个黑碳颗粒的混合态对其光吸收和其他理化性质有很大影响。然而,热光法、光学法、声光法和激光雷达法等传统仪器分析技术无法直接连续获得单个黑碳颗粒的粒径和内混态信息。单颗粒黑碳光度计(SP2)利用激光诱导白炽光技术精确直接测定单个黑碳颗粒的质量和粒径,并能够结合散射光信号判定单个黑碳颗粒的混合态,使单颗粒粒径和混合态的连续观测成为可能。目前,我国鲜有利用SP2系统开展连续观测进行城市黑碳气溶胶污染特征研究的报道。
近年来,随着工业化和城市化的推进,珠三角和长三角地区气溶胶污染问题日益严峻。为了解城市黑碳气溶胶污染情况及影响因素,2009年至2011年,本研究利用新型高分辨黑碳观测仪器——SP2,分别在深圳、上海、嘉兴和无锡开展了城市黑碳气溶胶在线观测,获得了四个城市黑碳气溶胶质量浓度、粒径分布及混合态特征。并通过对黑碳气溶胶污染时空差异的分析及与国外相似研究的比较,总结了我国典型城市黑碳气溶胶污染特征。该工作一方面有助于深入认识我国BC气溶胶污染本质及来源特征,另一方面可为准确评估BC气溶胶的辐射强迫和气候效应提供关键支撑数据。此外,本研究还对生物质燃烧源黑碳气溶胶排放特征进行了研究,并在此基础上对我国典型城市黑碳气溶胶来源进行了探讨。论文主要结果如下:
观测期间深圳、上海、嘉兴、无锡BC质量浓度分别为5.09μg m-3,2.29μgm-3,4.71μg m-3和4.28μg m-3;内混态BC比例分别为45.6%,50.0%,61.0%和59.9%。深圳BC浓度较高,内混态比例较低,较多受本地源排放影响;长三角各城市BC浓度差异较小,且内混态比例较高,呈现区域性污染特征。与国外其他城市比较,我国典型城市BC污染浓度高,老化程度亦高。
受交通源及边界层高度等多种因素的影响,我国典型城市BC质量浓度及混合态比例具有较为显著的日变化,内混态比例与BC总质量浓度变化趋势相反。深圳外混态BC日变化较内混态BC显著,说明外混态BC对BC总浓度的影响更大,也反映了BC污染的本地源排放特征。
观测期间深圳、上海、嘉兴、无锡BC质量浓度、数浓度的粒径分布均为单峰型,其数浓度粒径分布峰值粒径范围为99-122 nm,质量浓度分布峰值粒径为198-231 nm,这与美国和日本观测结果接近,说明黑碳气溶胶质量浓度和数浓度粒径分布很稳定,受地理位置及季节的影响不显著。
各生物质燃料排放的黑碳气溶胶粒径分布均为单峰形,BC粒径分布和混合态比例具有一定差异。总体而言,生物质燃烧源排放的BC数浓度分布峰值粒径为102.2-143.8 nm;质量分布峰值粒径为158.7-198.7 nm;内混态比例(水稻除外)为25%-33%。深圳和长三角城市的粒径分布情况均与生物质燃烧源的粒径分布特征存在较大差异,说明当地的生物质燃烧源不是我国典型城市黑碳气溶胶的主要来源。