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随着全球能源消费的快速增长,传统化石燃料的严重匮乏,以及所造成的环境污染日趋突出,发展以零污染、高能量转化效率著称的清洁能源技术显得尤为重要。电催化反应,作为燃料电池、金属-空气电池和电解水等能量储存与转化装置中的重要组成部分,成为了越来越多学者们研究的重点。尽管贵金属催化剂(Pt、Ir和Rh等)展现了优异的催化性能,但高成本、稀缺性和差稳定性极大地限制了其大规模商业化应用。因此,寻找更廉价的电催化剂替代贵金属是当前科研的热点之一。本论文基于电催化领域的重大科学问题,通过过渡金属掺杂碳基材料的合成和调控,创制了一系列性能优异的氧还原电催化剂,主要研究内容及创新点如下:一、借助于COFs的合成理念,以纳米球形二氧化硅为模板,开发了一种简单有效的方法,制备富含Fe-N结构的前躯体,通过高温裂解和化学刻蚀,得到的中空纳米球壳HNS-800催化剂具有较高的比表面积和孔隙率,在碱性和酸性介质中,均表现出优异的ORR活性。二、利用微波法合成一种可溶性且具有高密度单原子活性位的二维准酞菁铁材料,随后通过湿法研磨复合石墨烯,改善其导电性、电负性和通道结构等,进而充分发挥均匀的Fe-N4活性位点。在非碳化的前提下,得到了一系列高性能的单原子ORR催化剂,SAS-Fe/G-0.2展现出非常优异的ORR催化性能,在0.1 MKOH溶液中,具有0.91 V的超高半波电位,远远超过商业Pt/C和其他非贵金属催化剂。三、得益于石墨烯复合催化材料SAS-Fe/G-0.2高效稳定的ORR性能,将其作为自组装的Zn-Air电池阴极ORR催化剂,表现出比商用Pt/C更高的放电电压、功率密度和循环稳定性。同时,将其应用于全固态(ASS)柔性和一次纽扣电池中,也表现出优异的放电性能。