R3T4X13的光谱学研究

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立方Yb3Rh4Sn13结构的A3T4X13(其中A可以是Sr、Ca、La或者稀土元素;T是过渡金属;X代表Ge或者Sn)有丰富的对称性破缺基态。在这个体系的材料中已经发现了超导(SC)、电荷密度波(CDW)、复杂的磁性、重费米子体(HF)以及中间价态等有意思的现象。LaSb由于呈现出的巨磁阻现象而引起人们的广泛关注。红外光谱是研究材料的电荷动力学以及能带结构的重要手段,在研究对称性破缺基态的能隙特征以及揭示关联效应上有独特的优势。所以在本文的研究中,我们对属于A3T4X13体系的Sr3Rh4Sn13、(Sr05Ca05)3Rh4Sn13,La3Co4Sn13、Ce3Co4Sn13,Lu3Ir4Ge13、Yb3Ir4Ge13以及属于岩盐结构的稀土单磷化合物LaSb进行了光谱学研究。主要内容如下:  1,Sr3Rh4Sn13和(Sr05Ca05)3Rh4Sn13呈现出有趣的结构和超导相变共存的特征,它们的结构相变温度TCDW分别是138和55K,超导相变温度TC分别是42和7K,而且已经有报道说这个结构相变伴随着传导电子系统的电荷密度波(CDW)相变。我们的光谱学研究发现当这两个样品经历CDW相变后,R(ω)在低频被压制并在稍高频率处上升;同时,光电导的实部σ1(ω)数据表现为Drude组分有比较大的谱重压制并且伴随着在2△能量附近出现的一个类似于峰的特征,而且这个峰随着降温变得越来越明显。这些特征表明在这两个样品中有CDW能隙形成。在电荷密度波相变温度TCDW以下,σ1(ω)中仍然有剩余Drude组分存在,表明在CDW态只有部分费米面打开能隙。对于Drude-Lorentz拟合,在T<TCDW时有一个额外的Lorentz组分出现,这个额外的Lorentz峰出现的频率大概等于CDW的能隙值2△。因此我们得到Sr3Rh4Sn13和(Sr0.5Ca05)3Rh4Sn13的2△/KBTCDW的值大概是13,这与其它很多CDW系统的值都比较接近但是却远远大于弱耦合极限下平均场理论预言得到的3.5。McMillan提出了一个关联长度ε0比较短的假设,这意味着在相变附近,布里渊区的很大一部分会对声子频率有影响,所以声子对熵的贡献比电子的贡献更加重要,而声子对熵的贡献比较大,会在很大程度上抑制CDW相变温度,这会使2△/KBTCDW的值变大。强耦合理论是由Varma等人提出,这个理论解释了为什么相变温度会比弱耦合理论预言的小一个量级(因此给出一个小的关联长度)。这个理论的主要部分是电子诱导的非简谐性以及模式-模式耦合有比较强的波矢依赖性。所以我们的测量为CDW相变的强耦合特征提供了光学证据。  2,用自助溶剂方法生长出的单晶样品La3Co4Sn13和Ce3Co4Sn13都在150K附近表现出明显的相变,Lue等人根据比热和核磁共振实验指出这个相变应该类似于(Sr,Ca)3(Rh,Ir)4Sn13中的情况属于电荷密度波(CDW)相变。除此之外,La3Co4Sn13在3K附近表现出超导相变,然而Ce3Co4Sn13属于非超导的重费米子,并且Kondo温度大概是1.5K。根据光谱学研究,我们观察到这两个样品的反射率R(ω)都在1500-2000cm-1之间有一个明显的压制,这个压制随着降温变得越来越明显。反射率谱的特征也许能表明打开了一个赝能隙,可以在光电导谱中更加清楚的看出,随着降温600-4000cm-1之间的σ1(ω)逐渐被压制,Drude组分变窄并且在2000cm-1附近的σ1(ω)谱重逐渐被移除代表逐渐形成了一个赝能隙。但是这个赝能隙在300K就已经出现了。在T*附近没有任何特殊的结构出现。而且,对于电荷密度波相变,打开能隙导致的低能范围的谱重压制不会转移到如此高的能量尺度。所以我们的观察不能与电荷密度波相变联系在一起。此外,压制的谱重主要转移到高能区域表明在这两个化合物中有关联效应存在,并且我们把这个关联效应归于Co的3d电子。  3,Lu3Ir4Ge13和Yb3Ir4Ge13的电阻不像与它们同构的化合物R3T4Sn13那样表现出金属行为而是表现出有趣的“类似半导体”行为。E.Morosan等人将这个“类似半导体”行为归因于来自晶格和原子无序的大的原子位移参数(ADPs)比值。而且,Lu3Ir4Ge13属于低载流子浓度超导体。我们的光谱学研究表明这两个化合物本质上属于低载流子浓度金属。并且随着降温等离子体频率有大的下降,这可能是由于载流子浓度随着降温下降单独贡献的结果,也可能包含载流子有效质量随着降温上升的贡献,而载流子有效质量随着降温上升有两个可能的机制:在EF附近能带色散的改变以及最新提出的三能带模型。这两个机制可以广泛的应用于解释在光谱学中的等离子体频率移动。  4,LaSb属于一个最新发现的表现出巨磁阻现象的化合物,已经有研究表明这个化合物有比较低的载流子浓度,大概是1020cm-3的量级,但是有超高的迁移率,大概是(104-105cm2V-1s-1)的量级。电子和空穴载流子浓度有很好的补偿并且这个补偿效应不会被温度影响,由于ARPES实验证明其费米面不会随温度变化。更有意思的是,对于LaSb的ARPES测量表明它有一个线性色散的体能带并且与Weyl半金属TaAs有很多类似性,比如在其体电子结构中有抛物线型的空穴型费米面和线性Weyl性的电子型费米面。最近的ARPES测量更是表明LaSb属于拓扑非平庸态。我们的光学测量表明这个材料的等离子体边大概出现在3000cm-1,这是非常低的,低的等离子体边表明相对较小的载流子浓度。更有意思的是,这个研究发现等离子体频率随着降温上升。这个现象表明随着降温载流子浓度上升或者有效质量下降。我们主要把它归因于随着降温有效质量的下降。在这个低载流子浓度系统中,载流子有效质量的下降可以根据在EF附近出现的特殊的非抛物线型色散的能带来解释,也可以用在EF附近出现的一个比较重的电子型能带来解释。这个研究可以给这个化合物的电子结构提供更多新的视角。
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