磷钨酸/SiO2固载化光催化剂的制备及其性能研究

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新型催化材料——杂多酸自二十世纪七十年代以来就一直受到催化领域的广泛关注,杂多酸是由中心原子(如:P、Si、Ge、Ti等)和配原子(如:Mo、W、V等)以一定的结构通过氧原子配位桥联而成的含氧多元酸的总称。杂多酸催化剂具有“假液相”行为和多功能(强酸性、强氧化性、光电催化)等诸多优点,但杂多酸均相催化存在催化剂回收困难及一定程度的污染等问题,且杂多酸比表面积较小,不利于其催化活性的充分发挥。因此,将杂多酸有效地负载在载体上制得固载化催化剂,对开拓杂多酸的应用前景具有现实意义。 论文拟采用溶胶.凝胶法合成高比表面的SiO2作为催化剂载体,用浸渍法制备固载化磷钨酸催化剂,并用XRD、FT-IR、BET、XRF、TG-DSC、UV-Vis、DRS等手段对其理化性能进行表征;以两盏波长为254nm的紫外灯作为光源,选择具有代表性的难降解芳香族有机污染物——甲基橙作为目标降解物,评价了该催化剂对甲基橙光催化降解反应的性能;考察了磷钨酸的负载量、催化剂的焙烧温度、催化剂用量、搅拌速度、循环使用次数等因素对甲基橙光催化降解效率的影响;同时,结合实验的结果,对固载化磷钨酸催化剂的光催化作用机理进行了初步探讨。结果表明:采用溶胶-凝胶法所制备的载体,具有较大的比表面积;用浸渍法制备的固载化磷钨酸催化剂,不仅方法简单,而且表现出良好的光催化活性。在负载量为0.3g、焙烧温度为350℃、甲基橙的初始浓度为4ppm、催化剂用量为4.2g/L、搅拌速度为900r/min的最佳条件下,辐照1.5h,对甲基橙溶液的脱色率可达98.8%;该固载化催化剂在实验条件下可重复使用8次,仍保持良好性能,具有一定的应用价值。另外,研究表明固载化磷钨酸光催化剂的可能作用机理是:在紫外光辐照时,固载在载体上的活性组分磷钨酸的价带电子被激发到导带,形成带负电的高活性的电子e-,同时在价带上产生带正电的空穴h+,起到与半导体光催化相似的作用,在催化剂的表面生成强氧化剂·OH,利用磷钨酸的“假液相”行为,吸引甲基橙分子进入其在SiO2表面上形成的三级结构空腔,发生了氧化还原过程,使有机化合物(甲基橙)先发生脱色过程,而后矿化分解为CO2和H2O,表现出良好的光催化活性。
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