改性多孔材料对CO2吸附行为研究

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二氧化碳是一种重要温室气体,也是一种工业资源。工业上排放到大气中的二氧化碳,不仅加快温室效应进程,也造成了资源浪费。不论从环境保护方面还是节约能源角度考虑,经济有效地捕集二氧化碳具有重要经济和环境效益。针对常压环境中低浓度的二氧化碳,本文通过胺改性方式分别对多孔炭和多孔硅基材料进行化学特性调变,采用常压固定床吸附装置考察CO2初始浓度(2%-10%)、吸附温度、床层高度、气体流量以及吸附剂的形貌对吸附剂吸附性能的影响;探讨不同材料在80℃下的再生性能,以期寻求一种适用于捕集常压低浓度下的高效二氧化碳吸附剂,达到捕集和回收二氧化碳的目的。主要结论如下:20℃下,初始浓度为2%-10%时,含氮多孔炭对CO2的吸附远高于无氮多孔炭和商业活性炭,两类合成多孔炭之间的吸附差异随浓度增大而增大,合成时的碳化温度对吸附的影响与合成多孔炭是否含氮有关;在20、45和65℃三个吸附温度下,吸附温度的升高降低了CO2的吸附量;循环脱附4次后,含氮多孔炭仍保持了新鲜吸附剂91%的CO2吸附能力,高于无氮多孔炭(86%)和商业活性炭(85%)。苯胺在Y分子筛里形成聚苯胺/Y分子筛复合材料,复合材料对10%的C02的吸附量是改性前Y分子筛的2.6倍,苯胺的聚合可显著提高常温常压下C02在Y分子筛上的吸附;复合材料对C02的吸附的增加与苯胺的聚合量非正相关;循环脱附4次后,复合材料对二氧化碳的吸附量为原吸附量的68%,但采用氨水/80℃相结合的方式再生后,复合材料能维持94%的吸附能力。将脂肪胺四乙烯五胺/乙二醇胺(TD)负载在未焙烧、焙烧以及乙醇萃取模板剂的中孔硅HMS后,三种材料在20℃下对10%的二氧化碳的吸附结果为:TD负载后的材料对CO2的吸附能力均优于负载前,但负载对乙醇萃取的HMS的吸附效果最佳,焙烧过的效果最差,焙烧后的材料经TD修饰后,它对C02吸附量甚至低于改性前未焙烧的HMS;三种改性后材料的吸附量均随着C02初始浓度的增加而增加,但未焙烧和乙醇萃取的HMS增加较焙烧后的明显;在20、45、65、75℃四个温度下,改性后的材料对CO2的吸附量均在65℃达到最大值,其中未焙烧的HMS经改性后的吸附量高达4.4mmol/g。循环脱附4次后,未焙烧的经改性后的HMS维持了97.5%的CO2吸附能力,高于同等条件改性后的焙烧的以及乙醇萃取的HMS。吸附床层中含氮多孔炭颗粒的形貌对CO2的吸附有影响,网状最优,片状次之,粉末最差;进气流量存在最佳值,并非越大越好;在床层高度分别为1cm、2cm、3cm和4cm时,C02的吸附量随高度增加而增加;循环脱附4次后,网状含氮多孔炭可维持91%的C02吸附能力。
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