使用化学和低成本绿色吸附剂去除U(Ⅵ),Pb(Ⅱ)和EBT

来源 :华北电力大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:mgqzhineng
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工业化的进程使得重金属离子,放射性核素和有机染料的环境污染问题越来越严重,环境污染和水污染对现代世界来说是一个具有挑战性的问题。大量使用重金属,放射性核素和有机染料,造成的环境污染问题越来越严重,因此,有效去除这些污染物对环境保护和人类健康具有重要的意义。希夫碱及其衍生物是一种廉价吸附剂,用于去除重金属离子和放射性核素。希夫碱通过伯胺和醛的缩合反应合成,结构中的偶氮基团本质上是给电子的,并且对重金属离子和放射性核素具有很强的络合能力。Si-SBC和M/SiO2-Si-SBC材料用于吸附固定Pb(Ⅱ)和U(Ⅵ),而MASTL用于吸附水溶液中EBT。通过粉末XRD,FT-IR,SEM,TEM,VSM,TGA和NMR表征,Si-SBC,M/SiO2-Si-SBC 和 MASTL 的 BET 比表面积分别为 16.4,148.9 和42.3m2/g。Si-SBC 和 M/SiO2-Si-SBC 的 ζ 电位值分别为 3.4 和 4.3。MASTL 的 pHpzc为4.6。在不同的实验条件下,用宏观,光谱和表面络合模型技术测定 Si-SBC和M/SiO2-Si-SBC 对 U(Ⅵ)和 Pb(Ⅱ)以及 MASTL 对 EBT 的亲和力。在 pH=5.00±0.05时,高浓度的U(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)条件下吸附能力下降,而EBT的最大吸附条件为pH=2.00。宏观实验研究表明,U(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)的吸附与溶液的离子强度无关,表明吸附主要是由内层表面络合作用决定。U(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)的吸附均为放热反应,结果可以采用Sips等温模型很好地模拟。然而,Langmuir模型在25℃和pH=5.00±0.05下获得的Si-SBC单层最大吸附容量为Pb(Ⅱ)=5.18×10-4mol/g,U(Ⅵ)=为3.70×10-4 mol/g。同样,对于Pb(Ⅱ)离子,M/Si02-Si-SBC的最大吸附容量为6.45×10-4mol/g,对于 U(Ⅵ)的最大吸附容量为 4.82× 10-4 mol/g。对于 U(Ⅵ)和 Pb(Ⅱ),M/SiO2-Si-SBC的吸附容量高于Si-SBC。EBT在MASTL上的吸附数据遵循Langmuir吸附等温模型,25℃时的最大吸附容量为242.72 mg/g。U(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)的吸附动力学数据符合拟二级动力学模型,然而,EBT的吸附动力学数据遵循拟一级和拟二级动力学模型,并且本质上是物理化学的。热力学研究表明,U(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)在Si-SBC和M/SiO2-Si-SBC上的吸附,以及MASTL上EBT的吸附在固溶界面处是自发,吸热和随机的。在pH<pHpzc(4.6)时,MASTL的表面带正电荷,而EBT的表面带负电荷,并且由于两个抗衡离子之间的静电吸引力而促进了吸附过程。DFT理论计算表明,Pb2+-(Si-SBC)的吸附能为 7.61 kcal/mol,U022+-(Si-SBC)的吸附能为 2.72 kcal/mol,这主要归因于较强的静电相互作用。DFT计算进一步揭示了这些吸引力在吸附剂的N和O原子之间以及污染物的U(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)离子之间起作用。DFT计算结果与批量吸附实验的结果一致。结果表明,Si-SBC和M/SiO2-Si-SBC可作为处理U(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)污染水的有效吸附剂。类似地,MASTL可用于纯化EBT污染的水。此外,U(Ⅵ)和Pb(Ⅱ)可以通过降低溶液的pH值实现解吸达到吸附剂再生,吸附剂材料(Si-SBC和M/SiO2-Si-SBC)可以循环使用至少五次,在环境污染治理中有一定的应用前景。
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