Si₃N₄陶瓷具有高强度、高韧性及高硬度等特性,是综合性能最优异的结构陶瓷之一。不仅如此,其室温理论热导率高达200³20W·m^-1K^-1,有望替代强度低、易潮解的AlN陶瓷,成为新一代高性能陶瓷基板材料,在超大规模集成电路散热系统领域具有广泛的应用前景。然而,目前获得的Si₃N₄陶瓷的热导率与理论值差距较大,应用传统的烧结技术和烧结助剂体系很难协同优化材料的导热/力学综合性能。如通过延长烧结时间可获得热导率超过100W·m^-1K^-1的Si₃N₄陶瓷,失去了高强度的特性。因此,短时、高效制备高强、高导热Si₃N₄陶瓷具有重要的研究意义。本文以商业化α-Si₃N₄为主要原料,采用气压烧结、SPS烧结结合高温热处理工艺制备了Si₃N₄陶瓷,研究了烧结助剂组分、制备工艺参数对材料致密化、相转变、显微结构及性能的影响规律,通过调节材料组分及优化工艺参数实现了高强度、高导热Si₃N₄陶瓷的制备。探讨了显微结构对导热性能的影响机制。研究发现,利用Y₂O₃、Yb₂O₃和Gd₂O₃与MgSiN₂为复合烧结助剂,采用气压烧结工艺制备Si₃N₄陶瓷时,稀土离子半径增大,Si₃N₄陶瓷的致密度降低,晶粒平均尺寸减小,大晶粒相对含量降低,热导率降低。采用两步法气压烧结工艺制备Si₃N₄陶瓷,能够有效促进离子扩散和封闭气孔的排除,将Si₃N₄陶瓷的致密度提高到99.4%,平均晶粒尺寸提高到7.3μm,尺寸大于5μm的晶粒相对含量高达68.13%,热导率达到60W·m^-1K^-1,相比一步法气压烧结提高了3.4%。使用低熔点无氧化合物MgF₂替代MgO和MgSiN₂,结合Y₂O₃为复合烧结助剂,应用SPS烧结技术与后续热处理制备Si₃N₄陶瓷,有效降低了液相形成温度和液相粘度,提高了N元素在液相中的溶解度,促进了材料的致密化,提高了相转变速率,促进晶粒生长。F元素与Si元素形成挥发相SiF₄,能够有效降低晶界相含量,有助于提高热导率。经高温热处理后,烧结助剂组分为3mol%Y₂O₃-2mol%MgF₂时,材料热导率达到76W·m^-1K^-1。在α-Si₃N₄原料粉中引入β-Si₃N₄晶种实现了对Si₃N₄陶瓷显微结构的调控,优化了材料的导热及力学性能。提高β-Si₃N₄晶种添加量,大尺寸晶粒相对含量先升高后降低。当晶种含量为10mol%时,Si₃N₄陶瓷的大尺寸β-Si₃N₄棒晶相对含量达到最大值,同时,试样获得最优的综合性能,室温热导率为84.6W·m^-1K^-1,测试温度为500℃时热导率为26.8W·m^-1K^-1,抗弯强度为893MPa,断裂韧性为7.8MPa·m^1/2,维氏硬度为16.8GPa。在SPS烧结工艺条件下,选用低熔点的MgF₂为烧结助剂,降低液相粘度,促进离子扩散,使垂直于SPS烧结压力方向的晶粒生长更为迅速,加剧了热导率在不同压力方向的差异。提高β-Si₃N₄晶种含量,大幅提高了烧结过程中的形核量,降低了晶粒生长空间受限,长棒晶在烧结压力的作用下进行偏转的移动范围减小,削弱了材料组织和性能的各向异性。添加晶种的Si₃N₄晶粒内部具有核壳结构,核壳具有相同的结构和晶体取向,外延生长始于β-Si₃N₄晶种。使用Y₂O₃-MgF₂为烧结助剂的Si₃N₄陶瓷平衡非晶膜厚度为1.05nm。为降低晶界能,在界面处存在台阶。β-Si₃N₄晶粒内部O元素含量低于0.7%,在β晶粒内部及晶界相中F元素含量均低于0.1%。大部分F元素与Si元素形成挥发相SiF₄,降低了晶界相含量。降低晶格内的O含量及晶界相含量均能有效提高Si₃N₄陶瓷的热导率。采用SPS烧结及后续热处理工艺,使用氟化物烧结助剂制备的高导热Si₃N₄陶瓷,通过添加晶种调控显微结构来协同优化其导热及力学性能,在高性能陶瓷基板领域具有广泛的应用前景。