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沙尘气溶胶是大气中一种重要的气溶胶,其来源除了来自沙源区的自然源外,还包括人为沙尘(如道路扬尘)。它们能够通过非均相化学过程来影响空气质量,尤其是硫酸盐和硝酸盐的浓度。通过影响浓度,进而影响它们的年际变化特征。本文主要使用全球大气化学传输模式GEOS-Chem,结合AP-42公式研究了道路扬尘,并研究了沙尘非均相化学过程对于污染物的浓度和年际变化的影响。 首先,利用嵌套版本的GEOS-Chem和美国环保署推荐的AP-42经验公式,估算了中国地区的道路扬尘排放并模拟了2006至2011年中国地区的道路扬尘浓度。2006~2011年中国地区多年平均的道路扬尘年排放量为2331.4kt,且在中国东部的排放量要大于西部。同时,对于人为污染较重的北京-天津-塘沽(BTT),珠江三角洲地区(PRD)和长江三角洲地区(YRD),年排放量分别为:459.1kt、112.0kt和102.7kt。由于降水月变化的影响,中国地区道路扬尘月排放量在12月最大而在6月最小。中国年均值的道路扬尘浓度在北京有着最大的浓度值为14.5μg m-3。由于道路长度和车辆保有量逐年增加,2006~2011年期间,中国、京津塘、珠江三角洲和长江三角洲地区道路扬尘年排放量分别增加了260%、239%、266%和59%,这使得道路扬尘浓度在这些区域分别增加了233%、243%、273%和100%。多年平均的年均值地表道路扬尘在总沙尘浓度中所占比例只有8%,季节变化则显示出在道路扬尘浓度最大的冬季,其所占比例也最大,而在自然源沙尘浓度最大的春季,道路扬尘所占比例则最小。在污染较重的京津塘、珠三角、长三角地区,道路扬尘占总沙尘的比例分别为23%、59%和32%,这说明在这些区域中沙尘中很大一部分比例为道路扬尘。由于自然源沙尘在PM10和PM25浓度中所占比重较大,这就使得道路扬尘在两者中的比例相对较小,全国年平均值分别只有为3.0%和1.7%。引入道路扬尘后,提高了模式模拟沙尘的效果,其中提高最为明显的是道路扬尘浓度相对较高的中国东部地区的冬季,模式模拟与观测值的归一化平均偏差(NMB)和相关系数从CTRL(控制实验)实验中的-90.0%和0.48变为CTRL RD(在CTRL实验基础上添加了道路扬尘排放的模拟)中的-80.1%和0.64。 其次,本文利用耦合了沙尘非均相化学模块的GEOS-Chem模式,模拟中国地区2009年4月22~29日沙尘暴期间沙尘气溶胶表面非均相化学过程对中国污染物的影响。模拟结果表明,沙尘暴期间,全国平均沙尘硝酸盐和沙尘硫酸盐浓度分别为0.2μg m-3和0.4μg m-3,占总硝酸盐(非沙尘硝酸盐与沙尘硝酸盐之和)和总硫酸盐(非沙尘硫酸盐与沙尘硫酸盐之和)的24%和10%。中国西部地区沙尘硝酸盐占比(>80%)要大于其他地区,而西部地区的沙尘硫酸盐占比则要小于下游地区。考虑非均相化学反应后,沙尘暴期间,全国平均的SO2、HNO3、O3、非沙尘硫酸盐、总硫酸盐、非沙尘硝酸盐、总硝酸盐、NH3和总铵盐浓度变化量分别为:-7%,-15%,-2%,-8%,3%,-2%,14%,21%,-5%。 最后,利用GEOS-Chem模式进一步研究了中国地区2004~2012年春季沙尘非均相化学过程对硫酸盐和硝酸盐年际变化的影响。结果显示,2004~2012年全国平均的春季地表沙尘硫酸盐浓度绝对百分比偏差(APDM)值为24%,要大于非沙尘硫酸盐的APDM值(13%),但是沙尘硝酸盐APDM(22%)值则要小于非沙尘硝酸盐(26%)。对于京津塘、四川盆地(SCB)、长江三角洲和关中平原(GZP)地区来说,沙尘非均相化学使得非沙尘硫酸盐APDM值改变的相对变化范围分别为:-8%~13%、-8%~41%、-9%~3%和-2%~24%;总硫酸盐APDM值的相对变化范围则分别为:-9%~3%、-28%~3%、-12%~0%和-27%~1%。对于硝酸盐来说,沙尘非均相化学过程使得京津塘、四川盆地、长三角和关中平原地区的非沙尘硝酸盐APDM值改变的相对变化的范围分别为:-12%~4%、-35%~14%、-6%~12%和-11%~40%;而总硝酸盐APDM值的相对变化范围则分别为:-10%~20%、-40%~42%、-23%~21%和-34%~54%。结果表明沙尘非均相化学导致的硝酸盐APDM值的相对变化在选取的研究区域要大于硫酸盐APDM值的相对变化。而全国平均的硫酸盐和硝酸盐APDM值的相对变化则表明,沙尘非均相化学过程使得硫酸盐和硝酸盐的年际变化变小了。