【摘 要】
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本论文通过调控配体的韧性及羧酸配体,成功地构筑了18个新的功能型配位聚合物。选择的半刚性的噻吩间隔子的双吡啶双酰胺配体为N,N’-双(4-亚甲基吡啶基)-2,5-噻吩二甲酰胺(4-bmptd)和N,N’-双(3-亚甲基吡啶基)-2,5-噻吩二甲酰胺(3-bmptd),柔性碳链间隔子的双吡啶双酰胺配体为N,N’-双(3-吡啶甲酰胺)-1,4-丁烷(3-dpyb)、N,N’-双(3-吡啶甲酰胺)-1,
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本论文通过调控配体的韧性及羧酸配体,成功地构筑了18个新的功能型配位聚合物。选择的半刚性的噻吩间隔子的双吡啶双酰胺配体为N,N’-双（4-亚甲基吡啶基）-2,5-噻吩二甲酰胺（4-bmptd）和N,N’-双（3-亚甲基吡啶基）-2,5-噻吩二甲酰胺（3-bmptd）,柔性碳链间隔子的双吡啶双酰胺配体为N,N’-双（3-吡啶甲酰胺）-1,4-丁烷（3-dpyb）、N,N’-双（3-吡啶甲酰胺）-1,6-己烷（3-dpyh）、N,N’-双（4-吡啶甲酰胺）-1,6-己烷（4-dpyh）,和四种有机多羧酸及一种四羧酸[5-羟基间苯二甲酸（5-H2HIP）、5-硝基间苯二甲酸（5-H2NIP）、5-甲基间苯二甲酸（5-H2MIP）、间苯二甲酸（H2IPA）、3-（3’,5’-二羧基苯氧基）邻苯二甲酸（H4dcppa）]为共配体,与Zn/Cd/Co/Ni这四种具有不同电子构型的过渡金属,在水热120℃条件下进行自组装。通过单晶x-射线衍射（XRD）、红外光谱（IR）和粉末x-射线衍射（PXRD）对配合物进行表征,并根据金属和配体的特性,也对其电化学/电催化行为和荧光传感性质进行了探究。1.选用吡啶N位点不同的半刚性噻吩桥连的双吡啶双酰胺配体（4-bmptd、3-bmptd）和四种二羧酸（5-H2HIP、5-H2NIP、5-H2MIP、H2IPA）为共配体,在水热120℃条件下,与Co/Ni/Cd进行配位合成,得到了4个Co配合物,4个Ni配合物和3个Cd配合物。对比所得结构的差异讨论了不同类型羧酸配体的选择对配合物结构的影响。此外,探究了其电催化和荧光性质。[Co（4-bmptd）（5-HIP）（H2O）2]·2H2O（1）[Co（4-bmptd）（5-NIP）]（2）[Co（4-bmptd）（5-MIP）]（3）[Co（4-bmptd）（IPA）（H2O）]（4）[Ni（4-bmptd）（5-HIP）（H2O）2]·2H2O（5）[Ni（4-bmptd）（5-NIP）]（6）[Ni（4-bmptd）（5-MIP）]（7）[Ni2（4-bmptd）2（IPA）2（H2O）2]·2H2O（8）[Cd（3-bmptd）（5-HIP）（H2O）]（9）[Cd（3-bmptd）（5-NIP）（H2O）]（10）[Cd（3-bmptd）（IPA）]·H2O（11）配合物1和5是同构的,显示为2D互穿结构。配合物2和6是同构的,都是双层平面结构。配合物3和7是同构的,也是双层平面结构。配合物4是波浪形2D结构,8是平面2D结构。配合物9是扭曲的波浪形2D结构。配合物10是扭曲的波浪形双层2D结构。配合物11是3D框架结构。2.考虑到配体的柔韧性,选用了柔性碳链作为间隔子桥连的双吡啶双酰胺配体（3-dpyb、3-dpyh、4-dpyh）和四羧酸（H4dcppa）为共配体,与过渡金属Zn/Cd/Co采用120℃水热合成方法进行自组装,得到了7个复杂3D结构的多功能配合物材料,并探究了荧光和电催化性质。另外,还初步测试了18的磁化率。[Zn2（3-dpyb）0.5（dcppa）（H2O）3]·2H2O（12）[Cd2（3-dpyb）0.5（dcppa）（H2O）]（13）[Zn2（3-dpyh）0.5（dcppa）（H2O）3]·2H2O（14）[Cd2（3-dpyh）0.5（dcppa）（H2O）3]·H2O（15）[Co2（3-dpyb）0.5（dcppa）（H2O）3]·2H2O（16）[Co2（3-dpyh）0.5（dcppa）（H2O）3]·2H2O（17）[Co5（μ3-OH）2（4-dpyh）（dcppa）2（H2O）2]·2H2O（18）配合物12和16是同构的,都是基于双核金属簇3D结构。配合物13是复杂的基于四核Cd簇3D结构。配合物14和17同构,同样为基于双核金属簇的3D框架构型。配合物15是基于双核Cd簇3D结构。配合物18是具有五核Co簇的有趣3D结构。
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