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随着电子设备的小型化和高速密集化,对于计算机、汽车和航空设备有效的热管理以延长其寿命变得日益迫切。采用高导热无机填料填充高分子材料制备导热复合材料,可显著提高其导热性能。然而,传统填料需要高填充量才能形成导热通路,从而获得比较理想的导热效果。但高填充量不仅增加材料的制备成本,同时复合材料的力学性能和加工性能会显著下降。为了在低填充量下获得理想的导热性能,本文分别以氨基化碳纳米管(MWCNTs-NH2)、MWCNTs-NH2/GNPs为导热填料,选用聚酰胺6(PA6)/聚偏氟乙烯(PVDF)共混物为基体来制备具有双逾渗结构的复合材料,通过调控填料在两相中的选择性分布来构建导热通路。具体内容如下:基于两步熔融混合方法,通过热力学和动力学调控MWCNTs-NH2在PVDF/PA6共混物中的选择性分布和迁移,显著提高了复合材料的导热和导电率。SEM,TEM和选择性萃取实验证实,MWCNTs-NH2可以从PVDF相迁移到两相界面。导热导电性能测试结果表明MWCNTs-NH2可在低含量下形成传导通路,显著提高复合材料的导热和导电能力。当MWCNTs-NH2填充量为1wt%时,A/(F/CN)复合材料的导热系数为0.46W·m-1·K-1,与F/A复合材料相比,提高了116.4%。同时,电阻率降低到107Ω·m,远低于F/(A/CN)样品的电阻率。热红外成像表征显示,与其他材料相比,A/(F/CN)复合材料具有更好的吸热能力和散热能力。流变性能研究表明,对于MWCNTs-NH2含量为1wt%时在A/(F/CN)复合材料中形成网络结构。综合上述结果表明,通过控制MWCNTs-NH2在PVDF/PA6共混物中选择性分布和迁移过程,在低填料负载下可以有效提高复合材料的导热和导电以及力学性能。采用溶液超声剥离法分散GNPs和MWCNTs-NH2导热填料,并分散在PA6基体中,再与PVDF进行共混制备一种双填料的复合材料(F/AxCNyP)。研究结果表明超声剥离有利于GNPs和MWCNTs-NH2在PA6相中的均匀分散,使填料网络之间更加紧密。导热实验结果显示GNPs/MWCNTs-NH2双填料的选择性分布对复合材料导热率提升具有协同作用。F/A3.5CN4.5P复合材料导热率为1.113W·m-1·K-1,与F/A8CN复合材料相比,提高了51%。XRD与DSC结果显示GNPs/MWCNTs-NH2填料的添加,并未影响PVDF和PA6的晶型,但改变了PA6组分的熔融结晶行为,降低了复合材料中PA6组分的结晶度。通过微观断面形貌观察表明GNPs/MWCNTs-NH2填料在PVDF/PA6基体中形成的“双-双”网络结构以及转子反向转动可能使一维MWCNTs-NH2和高含量的二维GNPs在PA6相中沿着剪切力的方向取向,共同产生的协同作用使复合材料热导率大幅改善。