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高级氧化技术主要利用H2O2和O2为代表的绿色氧化剂,通过产生氧化性活化物种实现对有机污染物的降解。在H2O2和O2的应用过程中,如何有效活化其分子中的O-O键非常关键。目前,对于O-O键的活化方案有两种:一种是引入外来能量的方式;另一种是开发有效的催化剂。在引入外来能量方面的研究中,引入太阳光中所占比例较大的可见光成本极低、条件温和,因此具有较强的竞争力。关于开发催化剂催化活化O-O键方面的研究主要集中均相Fenton反应和多相类Fenton反应两类。其中多相类Fenton反应中的催化剂能回收利用,但催化活性还需提高。因此,如何提高多相Fenton反应的降解效率是当前的研究热点之一。另外,由于多相催化中污染物在催化剂上的吸附对于其后续降解十分关键,因此,开发具有较强吸附能力和催化能力的双功能材料对于实现高浓度污染物的降解具有非常重要的意义。本论文的研究主要集中在以下几方面:一是利用配体改性和引入可见光照射的方式来提高含铁多相催化剂活化H2O2的能力,进而提高多相类Fenton反应降解污染物的效率。;二是利用石墨烯材料负载的方式提高含铁多相催化剂的吸附和催化能力,将其应用于催化降解新型有机污染物;三是将含铁催化剂负载在吸附材料活性碳上,制备吸附-降解双功能材料,进一步拓宽该催化剂的应用范围。本文主要研究内容包括:(1)建立了可见光催化的类Fenton高效催化氧化反应体系。该体系基于纳米BiFeO3具有一定的类Fenton和可见光催化能力,将其化学催化能力和可见光催化活性有机结合,在H2O2和可见光照射条件下BiFeO3MNPs可高效地催化氧化降解有机污染物。在优化条件下,BiFeO3-H2O2-可见光体系中甲基紫(30μmol/L)、罗丹宁B(10μmol/L)和苯酚(3mmol/L)降解的一级动力学常数(k)分别为2.21×10-2,5.56×10-2和2.01×10-2min-1。与暗反应相比,该反应体系对甲基紫、罗丹宁B和苯酚的降解速率常数分别是暗反应的3.47、1.95和2.07倍。一般而言,BiFeO3-H2O2-Vis反应体系中污染物的降解速率常数k随着催化剂用量和H2O2的增加而增加,但随着污染物初始浓度的增加而下降。采用EDTA和NTA配体对BiFeO3进行表面修饰,可进一步提高高浓度污染物的降解速率。加入0.4mmol/L的EDTA后,甲基紫(60μmol/L)降解的速率常数从1.01×10-2min-1提高到1.30min-1,增加了128倍。最后,提出了该催化体系的羟基自由基产生的反应机理。(2)采用溶胶-凝胶法合成了纳米BiFeO3-石墨烯的新型可见光-类Fenton催化剂。由于石墨烯具有良好的负载性能,多相催化剂BiFeO3在石墨烯上的负载显著地减少了纳米BiFeO3的团聚,提高复合催化剂的比表面积,BiFeO3-石墨烯复合物的比表面积为35.07m2g-1,比BiFeO3的(7.50m2g-1)大得多。该复合物具有优异的可见光-类Fenton催化性能。将煅烧温度、石墨烯含量及溶液pH值等因素优化后,利用该复合物实现了四溴双酚A的光-Fenton催化降解,其表观降解速率常数为1.19min-1,分别是BiFeO3及BiFeO3-石墨烯简单混合物的5.43和3.68倍。该复合物可见光-类Fenton催化性能的提高主要是由于其相对于BiFeO3具有较大的比表面积,更强的吸附能力及复合物中石墨烯较强的电子传导能力,这些都有利于促进氧化活性物种的产生及增加其与污染物的接触机会,从而高效降解和矿化难降解有机污染物。(3)采用水热法合成了同时具有吸附和降解催化功能的BiFeO3基双功能材料。为了进一步拓宽BiFeO3的应用范围,本部分工作将BiFeO3和氧化活性碳复合制成吸附-降解双功能材料。利用活性碳独特的多孔结构,提高该复合物的比表面积。研究结果表明,该复合物的比表面积为119.61m2g-1,比水热法合成的BiFeO3的比表面积(26.50m2g-1)要高得多。另外,将纳米级的BiFeO3负载微米级的氧化活性碳上,可减少BiFeO3纳米颗粒的团聚几率,这一方面提高了其比表面积和吸附能力;另一方面还提高了BiFeO3纳米颗粒和污染物的接触机会,从而提高其催化降解污染物能力。在优化条件下,该复合物对高浓度亚甲基蓝的降解速率是BiFeO3的6.25倍,且矿化效果也比BiFeO3高得多。研究结果表明,该复合物具有良好的吸附和催化性能,能够高效去除高浓度有机污染物。