目前,商业化锂离子电池普遍采用石墨类负极材料,其理论比容量较低、倍率性能不佳,无法满足高比能、大功率锂离子电池的发展需要。因此研究和开发新型负极材料是当前的关注焦点。石墨烯作为新型的二维碳纳米材料,具有超高的导电性、巨大的比表面积和良好的化学稳定性等特性,是替代石墨作为锂离子电池负极的理想材料,引起了研究人员的广泛关注。尽管近年来石墨烯基电极材料的研究取得了重要进展,但作为新兴研究领域,从材料的组成、结构到电化学性能与储能机理等各方面仍存在一系列关键科学问题需要解决,尤其在充分利用石墨烯的结构特性以不断提升材料电化学性能方面还需要持续的创新研究以不断推动该领域的技术进步。基于石墨烯,研发具有新颖纳米结构和优异电化学性能的电极材料已成为锂离子电池领域的研究热点和重要发展方向。本论文以氧化石墨烯（GO）为起始原料,从多孔石墨烯的可控制备、多孔石墨烯电极的结构设计及以GO为导向模板制备二维多孔微纳结构金属氧化物等方面出发,设计制备了一系列具有新颖二维多孔结构和优异电化学性能的锂离子电池负极材料,为基于石墨烯构建新型锂离子电池电极材料提供了创新的实验思路。本论文的主要研究工作如下:1.发展了一种简单可控的制备多孔石墨烯的方法,将金属盐与GO溶液均匀混合,冷冻干燥后在惰性气氛保护下高温退火处理,最后用稀酸除去金属纳米颗粒即可制得多孔石墨烯。以金属镍为研究体系,考察了GO/Ni比例、保温时间及金属盐种类对纳米孔形成的影响,对可能的反应机理进行了探索,并对多孔石墨烯的电化学性能进行了研究。结果表明,当退火温度达到700℃以上,镍、铁、钴、铜均可以蚀刻石墨烯在其表面造孔;通过改变GO/金属比例、退火温度、保温时间及采用不同的金属盐可以调控石墨烯表面纳米孔的密度和大小;由于其独特的多孔结构和石墨烯本身的优异特性,多孔石墨烯具有更高的比容量,在50 m A g^-1电流密度时,其比容量高达933 m Ah g^-1,约是还原石墨烯比容量的两倍。2.以金属蚀刻法制备多孔石墨烯为基础,构建了二维多孔石墨烯薄膜电极材料,并进一步研究了材料结构与电化学性能间的关系。首先采用水热自组装及退火处理制备了具有多级孔结构的石墨烯/钴气凝胶电极材料,石墨烯纳米片相互连接形成三维导电网络,其表面负载的钴纳米颗粒不仅可以原位蚀刻造孔还可以提高电极的导电性,进一步通过物理压缩该气凝胶制得多孔石墨烯/钴薄膜电极材料,可直接用于锂离子电池负极。压缩后其密度提高近17倍,达0.38 g cm^-3,由于其独特的多孔结构,有利于电解液的传导及锂离子的扩散,50 m A g^-1电流密度时,该薄膜电极同时表现出了很高的质量比容量(900 m Ah g^-1)和体积比容量(358 m Ah cm^-3)。其次,利用简单的真空抽滤法制备了柔性自支撑的二维多孔石墨烯/镍薄膜电极材料,由于薄膜内部具有丰富的纳米孔道,有利于锂离子在垂直于石墨烯纳米片方向上的扩散,该复合薄膜也表现了较高的比容量、优异的倍率性和循环稳定性。3.以GO为导向模板制备了具有新颖微纳结构的金属氧化物。以Ni O体系为研究对象,研究了GO/Ni比例、退火温度、保温时间等条件对于产物结构和形貌的影响规律及其电化学性能,并考察了该反应体系的普适性。结果表明,当GO/Ni为10/1,在600℃保温3 h可以制得结构均匀的具有二维多孔微纳结构的Ni O。由于其独特的微纳结构,Ni O表现出优异的电化学性能;采用相同的方法,还成功制备了具有二维多孔微纳结构的其他金属氧化物,包括Fe2O3、Co3O4、Mn3O4和Ni Fe2O4。4.将石墨烯、金属盐和GO在水溶液中均匀混合,通过原位抽滤和高温退火,获得了具有优异电化学性能的钴酸锌/石墨烯复合薄膜电极材料。以GO为模板在制得二维多孔微纳结构钴酸锌的同时,又能保证其在薄膜中的均匀分散,避免了纳米颗粒的团聚。该复合薄膜表现出了很高的比容量和优异的循环稳定性。0.1 A g^-1电流密度时,比容量高达1255 mAh g^-1,以2 A g^-1电流密度循环1000次后,其比容量仍保持980 mAh g^-1。在此基础上,以该复合薄膜为负极,磷酸铁锂为正极制得了柔性全电池,同样表现出了优异的电化学性能,0.5C时其比容量为140 mAh g^-1,2 C充放电循环100次后,容量保持率为87%。