Fe(Ⅱ)或Mn(Ⅱ)增强铁锰氧化物及溶解性有机碳去除洛克沙胂性能研究

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洛克沙胂(ROX)曾作为有机胂饲料添加剂被广泛用于促进动物生长发育,大部分ROX会随着动物排泄物进入自然环境中。进入到自然环境中的ROX不仅污染环境,还危害人体健康。鉴于自然界中富含铁锰氧化物与溶解性有机碳,因此本文旨在研究环境中常见变价金属离子如Fe(Ⅱ)和Mn(Ⅱ),对铁锰氧化物及溶解性有机碳吸附或去除洛克沙胂性能的影响,同时考察洛克沙胂的去除机制。具体来说,本文的主要研究内容如下:(1)本文首先探究了Fe(Ⅱ)对ROX在典型锰氧化物—MnO2表面的吸附行为的影响。研究结果表明,当Fe(Ⅱ)存在时,MnO2去除ROX的百分率可从50%提升至100%。随后本文考察了溶液初始p H值、反应气氛、共存阳离子、溶液的初始浓度对MnO2吸附ROX性能的影响。实验结果表明:溶液的初始p H值越大,ROX去除的效果越好;且p H=10时,反应至34 h时,ROX的去除率即可达100%。进一步对比不同反应气氛下ROX的去除率,发现溶解氧对ROX去除并无显著影响。本文所探究的常见共存阳离子中,只有Fe(Ⅱ)可显著提升MnO2去除ROX的性能。(2)本文进一步研究了Mn(Ⅱ)对Fe2O3去除ROX性能的影响。研究结果表明,Mn(Ⅱ)的添加可将Fe2O3去除ROX的百分率从67.16%提升至88.38%。动力学拟合结果表明,ROX的去除过程符合伪二级动力学模型,且Mn(Ⅱ)的加入将Fe2O3去除ROX的比表面积归一化速率常数提升了4.8倍。结果表明,Mn(Ⅱ)并不能被Fe2O3催化氧化为Mn(ⅡI),因而ROX的去除机理并不涉及氧化降解。进一步结合Mn(Ⅱ)添加前后Fe2O3的zeta电位变化情况发现,Mn(Ⅱ)的加入使Fe2O3的等电点从5.3增加到7.5,因而促进了具有负电荷官能团ROX的吸附。本研究为认识Mn(Ⅱ)与Fe2O3共存的环境条件中ROX的环境行为提供了理论基础。(3)本文系统探究了在光照条件下Fe(Ⅱ)对溶解性有机碳(DOM)去除ROX的影响。结果表明,DOM/Fe(Ⅱ)体系可在20 min实现ROX100%的去除率,且ROX的去除过程符合伪一级线性动力学模型。总有机碳(TOC)及总砷浓度的检测结果表明,发现洛克沙胂的TOC去除率可达100%,而总砷的去除率为98.3%。溶液中总铁浓度降低,随着反应的进行溶液中有胶体产生,可能是洛克沙胂吸附在胶体表面使得溶液中的浓度降低。综上所述,该研究结果为快速去除水中ROX提供了一种理论可行的方法。
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