目前,电动汽车消费市场存在的主要矛盾是消费者日益增长的续航里程需要和动力电池能量密度较低之间的矛盾,而动力电池能量密度受限的根本原因是商业化的锂离子电池中正负极材料的本征能量密度较低。本论文首选锂离子电池含锂态正极材料中能量密度最高、制备方法简单且价格低廉的锰基富锂相材料αLi2MnO3·(1-α)LiM02(M=Mn,Co,Ni)作为研究对象,通过表面包覆、离子掺杂以及材料复合等策略针对富锂相材料存在的首次库伦效率低、循环中电压降、循环/倍率性能差以及高低温性能差等关键性科学问题进行改性研究,为锰基富锂相正极材料能够在下一代高能量密度锂离子电池储能领域得到广泛应用提供实验参考。论文的第一章首先介绍了锂离子电池诞生的时代背景和锂离子电池的工作原理,接着对几种重要的正极材料和负极材料的结构、优缺点以及改性策略进行了扼要的综述,最后确定了本论文的选题背景以及研究内容。第二章总结了实验中用到的药品和实验仪器,介绍了锂离子电池组装以及电化学性能测试的方法。第三章通过γ-MnO2前驱体法辅以固相烧结制备了富锂相正极材料Li1.2Ni0.2Mn0.6O2,探索了富锂相表面残锂的成分,并采用Ni/Mn醋酸盐对富锂相进行包覆以消除表面残锂并形成尖晶石包覆层,最终获得了富锂相材料综合性能的极大提高。第四章采用溶胶凝胶法合成了富锂相纳米颗粒Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2(Li-rich),通过LiPF6原位分解在富锂相颗粒表面形成了均匀、较薄的LiF包覆层,探索了 LiF包覆对富锂相形貌、结构的影响以及对其电化学性能的改善机制。第五章利用NaF对富锂相Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2进行表面包覆改性,研究了双梯度改性背后的Li+/Na+交换机理,探索了梯度掺杂的深度范围,优化出了最佳的包覆量并得到了具有优异电化学性能的改性富锂相材料。第六章对第五章中NaF包覆富锂相的研究进行了拓展,采用了 KF包覆富锂相Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2材料,探索了 Li+/K+交换机理并同样得到了双梯度包覆改性的结果,优化了包覆量,获得了富锂相的循环、倍率等电化学性能的改善。第七章对富锂相Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2进行了 Cs掺杂研究,探索了 Cs掺杂对富锂相锂层层间距的影响,优化了掺杂量,实现了富锂相材料倍率性能的较大改善。第八章针对富锂相Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2材料的首次库伦效率进行了改善,将缺锂相Cr2O5正极材料与富锂相进行物理混合作为电极材料,系统探索了复合电极组装成的半电池的首次库伦效率;并基于库伦效率匹配机制,将复合电极与Li4Ti5O12负极组装了全电池,探索了 Cr2O5对富锂相首次库伦效率的补偿机制,为富锂相材料全电池的设计提供了重要的参考价值。最后,第九章对全文进行了总述,总结了创新点和不足之处,给出了未来进一步的工作规划。