【摘 要】
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羟基氧化铁因其稳定性和高效性而成为目前催化臭氧化技术的研究热点。但是研究发现其存在易破碎、物理强度低、活性组分溶出、难回收等缺点。为此,通过掺入各种金属离子或其
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羟基氧化铁因其稳定性和高效性而成为目前催化臭氧化技术的研究热点。但是研究发现其存在易破碎、物理强度低、活性组分溶出、难回收等缺点。为此,通过掺入各种金属离子或其它组分来改善FeOOH的物理化学性质备受关注。本论文以三价铁盐和硅胶溶液反应制备催化剂Si-FeOOH,并对其结构和表面性质进行表征;同时以对氯硝基苯(p-CNB)为目标物,研究考察催化臭氧对其去除规律的影响。并对Si-FeOOH和FeOOH进行了工程实用性评价,得出以下结论:Si的掺入使得SiO2和FeOOH形成无定形Si-Fe二元络合物,有效增大了其比表面积,提高了FeOOH的颗粒强度,阻止了铁氧化物的晶体化,改善了FeOOH的失重现象,使得Si-FeOOH的无定形结构更加稳定。单独臭氧氧化工艺中,水溶液中p-CNB的去除率随着臭氧浓度的增大逐渐增高,随着温度的升高去除率缓慢上升,随着p-CNB初始浓度的增加而逐渐下降。催化氧化工艺中,Si-FeOOH和FeOOH均具有较高的催化活性,可以使得臭氧氧化p-CNB的去除率从57%分别升高到71%和86%,其反应速率常数分别提高了1.5倍和2倍。Si/Fe比对催化效果影响较大,当硅铁比为0.33时催化效果达到最佳。催化剂投量与p-CNB的去除率有两方面影响,当催化剂投量在0500mg/L时,p-CNB的去除率缓慢增加,而其投量超过500mg/L时,p-CNB的去除率反而下降。溶液的pH值对催化反应体系有较大影响,酸性条件下,Si-FeOOH和FeOOH都没有催化活性;碱性条件下,Si-FeOOH和FeOOH催化臭氧氧化p-CNB的去除效果均低于单独臭氧氧化效果。催化剂只用在中性条件下才能发挥其最佳催化活性。叔丁醇的加入导致反应体系中p-CNB的去除效率降低,间接证明了Si-FeOOH催化臭氧氧化水中p-CNB实质是羟基自由基氧化机理。随着硅铁比的增大,Si-FeOOH的物理强度逐渐增强,浑浊度变小,清晰度增强,解离度下降。体系反应20min时,Si-FeOOH(0.33)的溶出浓度为0.105mg/L,而FeOOH的溶出铁为0.291mg/L。重复使用实验证实,Si-FeOOH(0.33)的质量流失情况低于FeOOH的质量流失情况。由此可见,Si-FeOOH更适合应用于工程实践。
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