石墨烯的化学气相沉积方法及其器件电学与力学特性研究

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近年来,石墨烯以其优异的性能持续受到科学界和产业界的关注。石墨烯拥有优异的电学和力学性能,为了大规模制备石墨烯并将其应用于电子器件、柔性涂层以及柔性电子等领域,本文对石墨烯的化学气相沉积(CVD)方法以及石墨烯器件的电学特性和力学特性进行了研究。首先,阐述了石墨烯的CVD生长原理,对近年来报道的石墨烯CVD方法进行了详细的分析,搭建了CVD法制备石墨烯的实验平台。研究了气压等CVD参数对石墨烯质量的影响。采用以铜为衬底的化学气相沉积方法制备石墨烯,通过工艺对比实验,发现在石墨烯的生长阶段氢气与甲烷之比(H2/CH4)是影响石墨烯晶粒密度与大小的决定性因素,而生长阶段的整体气压是影响石墨烯晶粒表面结构的决定性因素。研究退火阶段气压对石墨烯晶粒密度的影响,发现提高退火阶段的气压有助于显著降低石墨烯的晶粒密度。研究退火阶段的气体、气压和退火时间对石墨烯晶粒尺寸与晶粒密度的影响,发现氩气长时间退火能够有效降低石墨烯的晶粒密度,从而增大石墨烯的晶粒尺寸。通过优化CVD方法在铜膜上获得了晶粒直径为1 mm的石墨烯,在铜箔上获得了晶粒直径为3 mm的石墨烯,采用扫描电镜以及拉曼光谱仪对石墨烯晶粒进行了表征,结果表明石墨烯较高的质量。制备了石墨烯背栅晶体管并测试了电流特性,采用基于漂移扩散理论的电流模型提取了石墨烯的电子与空穴的迁移率、最低载流子浓度等电学性能参数。利用传输线方法(TLM)提取了石墨烯与金属钛接触的接触电阻,接触电阻低至271.45Ω·μm。提出了一种基于Landauer方法与量子隧穿效应的石墨烯与金属接触的接触电阻模型,模型中考虑了实际工艺所造成的石墨烯与金属之间的介质层对石墨烯接触电阻的影响。基于该模型计算所得石墨烯接触电阻与实验提取的接触电阻吻合较好。将模型计算结果与文献报道的石墨烯与钛以及钯接触的接触电阻进行了比对,均吻合较好。验证了模型的正确性和适用性,说明提出的模型可以合理的解释并仿真模拟石墨烯与金属的接触电阻,解决了以往对石墨烯接触电阻建模过程纵忽略工艺影响的问题。阐述了片上拉伸技术和片上断裂技术的实验方法和原理,制备了石墨烯片上拉伸器件和断裂器件,提出了其数值分析与模拟仿真方法。基于拉伸器件测试和数值分析结果得出了石墨烯的应变与可承受的拉力大小。实验表明CVD法制备的石墨烯最大应变可达10.93%,最大抗拉强度可达109.3GPa,应变和抗拉强度均接近目前所报道的理论值。基于断裂器件的测试结果结合模拟仿真研究了石墨烯的断裂特性,得出的裂韧性最高可达5.59 MPa√m),平均断裂韧性约为3.5MPa√m)。两种器件的研究结果表明CVD石墨烯具备优异的力学性能,为进一步探索石墨烯在柔性电子领域的应用打下了良好的基础。本文对气压等CVD参数影响石墨烯生长的系统性研究为进一步提升石墨烯的质量打下了良好的基础。对石墨烯接触电阻的建模为解决接触电阻这一限制石墨烯应用的瓶颈问题提供了理论依据。对石墨烯片上拉伸与断裂器件的研究有效地提取石墨烯的力学性质,为拓展石墨烯在柔性电子等领域提供了有效途径。
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