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多年来,我国经济高速发展城市化不断推进,大范围的重霾污染事件频繁发生,引起了民众的高度关注。大气气溶胶对于气候、环境和人体健康具有十分严重的危害。京津冀是霾污染高频发生的主要地区,针对京津冀地区大气颗粒物的物化特征及源解析的研究具有十分重要的意义。 为了解京津冀地区细颗粒物中金属元素的浓度水平及其来源,本研究使用中流量采样器TH150C(中国,天虹)于2014至2015年在京津冀地区的北京、天津、石家庄、香河和兴隆五个观测点开展为期一年的PM2.5采样,通过微波消解对采样滤膜进行前处理,并使用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)分析细颗粒物中16种元素含量,研究其时空分布及来源。 细颗粒物中金属元素平均浓度由高到低顺序为:Ca、K、Fe、Al、Mg、Zn、Pb、Cu、Mn、As、Cr、Se、V、Cd、Co和Ag。其中浓度较高的金属元素有Ca、K、Fe、Al和Mg,五种主要元素占到元素浓度总和的90%以上。金属元素浓度从清洁天到重霾天浓度逐渐升高,但其在PM2.5中的占比明显降低,从7%~12%降到3%~4%。随着PM2.5污染的加剧,地壳源元素浓度升高较缓,而污染源元素升高幅度较大。 与北京相比石家庄人为源和地壳源污染均比较严重,而天津主要表现为人为源污染严重。与兴隆相比,香河和石家庄受来自人为源的污染严重。石家庄比香河元素污染严重,但香河也有个别高污染局地源。 金属元素总浓度季节变化普遍表现为冬、春高,夏、秋低的季节变化趋势。石家庄金属元素总浓度季节变化比较大,春季元素总浓度是夏季的3.2倍。地壳元素Mg,Al,Ca和Fe的浓度与其浓度总值在总浓度中的占比均表现为春季远高于其他季节。人为源元素Cu,Zn,As,Se,和Pb等普遍表现为秋、冬高,春、夏低,其中Se、As、Cd和Pb等与燃煤有关的元素在冬季最高。 京津冀PM2.5中金属元素中Mg、Al、K、V、Mn、Fe和Co来自地壳源,Cu、Se、Ag、Cd和Pb来自人为源,富集程度表现为石家>香河>天津>北京>兴隆。北京细颗粒物中金属元素的来源是①燃煤、生物质燃烧和工业;②地面扬尘;③交通源,对元素的贡献分别为36.2%、26.9%和12.0%。天津细颗粒物中金属元素来源是①地面扬尘;②燃煤、燃烧和工业;③交通源,对元素的贡献分别为37.8%、24.3%和17.2%。石家庄细颗粒物中金属元素来源是①地面扬尘;②燃煤和工业;③交通源,对元素的贡献分别为36.8%、23.9%和11.8%。香河细颗粒物中金属元素来源是①燃煤、燃烧和工业;②地面扬尘;③交通源,对元素的贡献分别为34.1%、23.8%和16.7%。兴隆细颗粒物中金属元素来源是①燃煤、燃烧和工业;②土壤扬尘;③建筑扬尘;④交通源,对元素的贡献分别为29.1%、20.9%、19.0%和8.3%。