填充聚合物复合体系的性能不仅仅与基体的化学结构与性能有关,在很大程度上还取决于材料加工过程中形成的填料聚集态结构。本论文选择石墨(GP)、炭黑(CB)填充高密度聚乙烯(HDPE)为研究对象,运用动态流变方法,对体系的动态流变行为进行了系统研究,建立了流变参数与相形态之间的关联,并探索填料参数(填料种类、粒子几何参数或拓扑参数、粒子含量)对复合体系聚集态结构形成与演化的影响。 利用低频率(ω)区域动态流变参数对材料相形态/相结构变化的敏感响应,研究了HDPE熔体的动态流变行为,并比较在空气及抗氧剂存在下,体系动态粘弹行为的差异。结果表明,HDPE在空气环境中易受热氧化交联,在低ω区域出现特征粘弹行为(动态储能模量G′增大,logG′～logω关系出现平台现象;损耗角正切(tanδ)减小并出现极大值)。随着测试温度的升高,特征粘弹行为变得更为显著,表明氧化交联现象随温度的升高而加剧。加入抗氧剂后,上述特征粘弹行为完全消失。 通过改变温度和应变,对添加抗氧剂的HDPE体系的动态流变行为进行研究。结果表明,即使在很高的剪切应变下,HDPE体系的“Payne效应”也不显著,具有非常宽的线性范围。HDPE体系的动态流变参数在整个ω区域具有相近的温度依赖性。 在小应变条件下,对填充体系流变参数的剪切时间依赖性进行了研究,发现填充体系熔体模量随剪切时间的延长而增加。剪切应变越小,模量的增加幅度越大。我们认为,对于GP(表面化学惰性)填充体系,上述现象与剪切过程中熔体微观结构的调整与完善,以及缺陷结构的减少有关;对于CB(高表面化学活性)填充体系,模量增加除了与上述原因有关外,主要与填料表面聚合物壳层增厚导致的填料有效体积分数的增加有关。 研究了GP、CB填充HDPE复合体系的动态流变行为。结果表明,复合体系的粘弹行为偏离于纯体系,主要表现在高含量填充体系的似固体行为上。似固体行为的出现与体系中粒子团聚网络结构的形成密切相关,它的出现与否可定性衡