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光催化技术是一种在能源和环境领域有着重要应用前景的绿色技术,光催化材料尤其可见光催化剂在降解有机污染物方面具有巨大的潜力。目前研究较多的是半导体催化剂,如何提高其对可见光利用率、降低电子空穴复合率、提高光催化效率仍然是具有重要意义的一个课题。碳元素是非金属掺杂改性半导体材料的方法中最重要的引入元素之一,将碳材料引入半导体光催化剂,一方面能够增大催化剂的比表面积、增强其吸附性能,另一方面可以提高催化剂对可见光的响应。碳材料包括石墨烯、碳纳米管、碳纤维、碳球、C60等,其中C60是迄今为止对称性最好的分子,其独特的笼状结构使得C60分子中的π电子离域程度不高,具有较强的亲电能力。C60独特的电子结构,使其可以捕获电子,降低电子与空穴的复合率,从而提高复合催化剂的光催化活性,以实现对有机污染物的降解。本论文旨在用C60及其衍生物对宽禁带宽度的半导体材料进行修饰,减小半导体催化剂的带隙宽度,提高光生电子-空穴对的分离效率,从而提高其在可见光下催化降解有机染料的活性,为发展C60及其衍生物基可见光复合催化剂积累数据。论文主要内容如下: 1、探索合成C60-SnO2纳米复合材料并研究其在可见光下的催化性能。用甲苯溶液将C60吸附在粒径大小为10 nm左右的SnO2粒子表面,制备出不同含量的 C60修饰的SnO2纳米复合催化剂,其在可见光下可降解罗丹明B染料。C60的含量在1.25 wt%时,复合催化剂催化效果最好,催化速率是纯的SnO2纳米粒子的15倍左右。研究结果表明C60-SnO2复合纳米材料在可见光区域的光吸收有明显的增强,带隙变窄,并且C60促进了电子的有效转移,使电子空穴对具有更高的分离效率。C60-SnO2复合材料降解罗丹明B主要归因于超氧根离子自由基和空穴。 2、探索合成C60的二氢萘基双加成衍生物(NCBA)-SnO2纳米复合材料并研究其在可见光下对罗丹明B的催化降解性能。在NCBA的含量为0.5wt%时复合材料催化效果最好,与含1.25wt% C60的C60-SnO2的催化效果相当,而且同比例的NCBA-SnO2在可见光区域的光吸收强度也比C60-SnO2要高很多。结果表明NCBA-SnO2的催化活性比 C60-SnO2好。同样的降解效果下,NCBA-SnO2催化剂相对C60-SnO2所需修饰的碳基物质用量更少,节省了原材料。 3、探索制备了不同含量C60与粒径为5-10 nm的ZnWO4形成的C60-ZnWO4复合材料,其在可见光下可降解罗丹明B。C60负载量为1.25 wt%时C60-ZnWO4复合材料光催化降解效果最好,降解速率是纯ZnWO4的7倍。研究表明C60-ZnWO4复合材料降解罗丹明B主要归因于空穴和超氧自由基的氧化。 4、通过两步溶剂热法制备了不同含量的还原氧化石墨烯(RGO)-甲酸氧铋(BiOCOOH),在模拟太阳光下含量为2 wt%的复合纳米材料具有最佳的光催化效果,大约是纯的BiOCOOH的2倍。RGO-BiOCOOH复合材料催化活性的提高主要归因于增强的吸附性能、窄的带隙和光生电子空穴对在RGO和BiOCOOH的界面作用下的有效分离。