众多储氢合金中,镁基储氢合金得益其高储氢量、储量丰富等优势成为国内外科研工作者着力研究的热点储氢材料之一。多年来,研究人员在纯镁基础上已经尝试了很多改进,主要包括合金化、添加催化剂、表面处理、非晶化等方法。然而,镁基储氢合金较高的反应温度和较差的吸放氢动力学性能仍然制约其进一步发展。考虑到催化剂及球磨工艺成本较低、工艺流程较为成熟,本论文以Mg-Al合金为基础,研究球磨工艺与添加催化剂对合金吸放氢热力学及动力学性能的影响。研究铸态合金中加Y元素,发现部分Y取代Mg后,合金除了主相Mg外还有Mg₂₄Y₅相生成。合金吸氢量随着Y含量增加先增加后减小,其中Mg₉₁Al₅Y₄合金吸放氢量最大,合金放氢速率也随着Y元素的添加显著变快,合金放氢活化能E_a随Y含量依次降低。所有样品均只有一个平台,平台压先增大后减小,在Y含量x=3时对应平衡氢压最大,熵变及焓变与平台压变化一致:先增大后减小,原因可能在于Mg、Al和Y三种合金原子半径差异相互作用,引起的晶胞体积变化。综合评价Mg₉₁Al₅Y₄综合储氢性能最好。在上述基础上,研究了球磨时间对合金储氢性能的影响,结果表明,合金动力学球磨后显著改善,但球磨后样品吸氢量略有降低,可能是球磨使Al在晶体中进一步固溶,晶胞体积降低,用以储氢的八面体间隙减少所致。其中样品球磨时长50h、反应温度633K时,合金储氢容量为最大值6.233wt.%。放氢活化能随球磨时间先减小后增大,其中50h时有最小值是82.0734 kJ/mol。不同球磨时间均引起平台亚升高,时长为50h对应值最大。随后,制备碳负载铜作为催化剂,研究了催化剂对球磨Mg₉₁Al₅Y₄合金吸放氢热力学及动力学性能的影响。结果表明:对于球磨合金动力学性能而言,适当的添加碳质材料可以显著改善合金的吸放氢动力学性能。碳材料能够降低颗粒团聚,细化合金晶粒。但添加催化剂稍微降低了合金吸氢量,反应活化能得到一定程度的降低。热力学性能参数变化表明,P-C-T平台压略有升高,降低反应焓绝对值,有利于合金放氢反应进行。反应熵值的变化进一步说明了催化剂对体系性能的影响。