传统的H2分离技术如变压吸附技术和膜分离技术,得到的产品气H2浓度高但H2回收率较低。水合物法分离H2技术作为新兴气体分离技术之一,具有操作条件温和、H2回收率高但提浓程度有限的特点。本课题旨在探究将水合物法与膜法两种分离技术耦合之后的H2回收效果,利用二者分离过程及特点的差异性实现水合物分离与膜分离过程的相互促进,提高混合气体分离效率和H2回收效果。本文首先考察了水合物法与膜法串联模式的H2回收实验。选用不同组成的加氢尾气作为原料气,分别完成水合物法分离实验和膜法分离实验,考察了不同实验条件对两种分离结果的影响效果,确定了适宜的操作条件。实验结果表明,采用水合物法与膜法串联回收H2能够有效提高产品气的H2浓度。但是,采用串联模式操作提高了操作能耗。因此,本文对水合物-膜法同步耦合回收H2进行了实验研究。采用Tr?ger’s base作为膜材料制备H2分离膜,并完成了膜的H2回收性能评价实验。随后,在适宜操作条件下进行水合物-膜法耦合回收H2实验,水合分离过程中采用了四丁基溴化铵（TBAB）作为促进剂,从而能够降低分离压力,便于同步完成膜分离过程。分别考察了实验温度、压力及操作方式对产品气H2浓度及H2回收率的影响。实验结果表明,两种分离技术的耦合可以产生相互促进的效果,产品气H2浓度与H2回收率都获得提高。结合Chen-Guo水合物模型和闪蒸模型对H2+CH4+C2H6+C3H8+TBAB体系的水合物相平衡进行了计算,计算值与实验误差较小,说明Chen-Guo模型可以用于TBAB体系的气体水合物生成计算。