近年来,由于重金属污染引起的食品安全问题频发,人们对食品安全问题尤为关注。蔬菜是人们日常生活中不可或缺的食物,蔬菜的质量状况与人体健康有密切关系。土壤及大气沉降物中的重金属可以在蔬菜体内富集,通过食物链对人类健康造成危害。已有研究显示,农作物和蔬菜中的重金属主要来源之一是大气沉降。因此,在国家自然科学基金项目(41271472)：“城市大气重金属干湿沉降对土壤-蔬菜系统的污染效应”的基础上,本研究以上海市郊为代表,土壤-叶菜系统中的Pb、Hg、Cd、Cr、As、Zn 和 Cu等为主要研究对象,通过大田试验区系统调查,探讨目前上海市郊土壤-叶菜系统中各介质中重金属的时空分布特征及阐明通过摄食蔬菜途径对人体带来的重金属健康风险评价；通过大田微区暴露试验,对比分析棚内外种植条件下蔬菜可食部分重金属含量水平以及各类蔬菜可食部分重金属的动态积累过程；通过干降尘室降尘模拟实验,尝试揭示不同降尘方式对各土壤-叶菜系统的污染效应,基于重金属的生物有效性构建蔬菜累积重金属的大气沉降来源贡献模型；以期进一步丰富气-土-生界面重金属生物地球化学循环理论。通过实验分析得出以下结论：1)上海市郊蔬菜地表层土壤中Pb、Cd、Zn、Cr、Cu、Hg和As的平均含量分别为25.982、0.116、127.035、127.322、32.122、4.030和15.027 mg/kg。除了Hg以外其余重金属均低于土壤限值,但Zn、Cr、Hg和As的平均水平已高于土壤环境的一级标准。经地累积指数法评价显示,目前上海市郊土壤中主要发生Hg、Cr、As、Pb、Zn污染,其中Hg含量在各采样区均已经达到中度污染水平以上；8个采样区中,土壤重金属污染水平最高的是浦东(PD),最轻的是闵行紫凤路(MGZF)采样区。蔬菜地附近路面灰尘中Pb、Cd、Zn、Cr、Cu、Hg和As的平均含量分别为117.56、3.63、896.10、373.92、147.90、2.03、12.21 mg/kg.上海市郊蔬菜地附近路面灰尘中各重金属含量明显高于蔬菜地土壤,应定期进行打扫。2)上海市郊蔬菜可食部分Pb、Cd、Zn、Cr、Cu、Hg和As的平均含量分别为0.542、0.243、48.583、9.620、8.675、0.029、1.191mg/kg,对比国家食品安全标准,各重金属的超标率分别为38.12%、54.07%、92.37%、100%、31.75%、53.71%和53.49%。叶菜类蔬菜可食部分重金属高于萝卜可食部分,未经清洗的各类蔬菜样重金属含量较高于清洗后的蔬菜样。各类蔬菜对成人及儿童的风险程度具有一致性,且对儿童的风险均大于成人。通过食用各类蔬菜,As的摄入量均已远超USEPA给出的每日最大允许摄入量(RfD),对As贡献较大的蔬菜是青菜、杭白菜、包心菜和油麻菜；其余重金属含量均在可食范围量内,属安全水平。3)大田微区实验结果显示,露天生长的叶菜可食部分中Pb、Cd、Zn、Cr、 Cu、Hg和As的平均含量分别为0.485、0.263、70.213、9.307、8.124、0.080、0.439mg/kg,棚内叶菜各重金属含量分别为0.222、0.143、49.453、8.169、5.302、0.189、0.263mg/kg。露天生长的叶菜体中各重金属元素含量(除了Hg以外)均明显高于棚内相应蔬菜可食部分中的含量,其中各蔬菜体中Pb、Cd、As在棚内外相差一倍左右,表明了大气沉降对蔬菜体积累重金属的有一定的贡献作用。4)在整个生长期内,棚外青菜以相近的速度对Cu、Cr进行持续积累,对其余重金属元素的动态积累显示出一致性；棚内青菜对Pb的积累与棚外显示出一致性,Zn和Hg、As的积累在其生长前期与棚外显示出一致性,在最后阶段Zn、Hg显示出大幅度增加。棚外生菜对Pb、Zn和Cu快速积累后趋于平衡或有较明显下降,可能与有些叶片开始腐烂有关；棚内生菜对Pb、Zn持续积累,Cr是在发芽后10天至24天内快速积累达到与棚外生菜相近含量之后开始下降。棚外苋菜对Pb、Cu、Cr和Hg持续积累,Pb、Cu的积累速度随时间减小；棚内苋菜对Pb、Cd和Hg持续积累,其中Pb、Cd在各阶段的积累速率显示出很好的一致性；对Cu、As、Cr的积累呈现出一致性,均显示出先增加后降低。棚外菠菜对各重金属(除As以外)的积累随时间在不断增加。棚内杭白菜对Zn、Pb、Hg的积累趋势一致；Cd、As在发芽10天后含量相对稳定；Cr、Cu在发芽17天后趋于平衡。5)干沉降模拟实验结果显示,三类蔬菜在不接受降尘的条件下,可食部分重金属的总体积累量由高到低依次为菠菜、生菜和青菜,这与市郊相应蔬菜显示出一致性。对比显示,大气沉降对青菜重金属的贡献远大于生菜。三种降尘方式对各类蔬菜可食部分重金属的积累均有贡献,且对青菜贡献均远大于生菜和菠菜。其中对菠菜、青菜贡献最大均为叶面降尘；对生菜的贡献最大的是土表降尘。6)多元线性回归分析显示,除了叶面降尘时菠菜根部Pb完全符合Voutsa贡献模型拟合；其余各类蔬菜重金属在接受叶-土降尘或叶面降尘时的Voutsa贡献模型回归拟合效果均较差。可能是由于本研究中仅对大气干沉降进行模拟,应对湿沉降、大气总沉降以及同位素示踪模拟实验进一步Voutsa贡献模型回归拟合或构建。